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Small Methods:中空半球碳微米球-Mo2C纳米颗粒复合物:高效非贵金属脱氢催化剂

方木
2019-11-12

液态有机氢化物(如环己烷)的脱氢制氢为安全输氢和用氢提供了可能。目前,液态有机氢化物脱氢催化剂主要是贵金属催化剂。早在1973年,研究人员已发现过渡金属碳化物具有类Pt的d轨道电子结构,因而具有类Pt催化性能。其中Mo和W的碳化物受到了广泛的关注并应用于多种工业催化体系,如碳化钼。目前提高碳化钼活性的策略主要有杂原子如N、S、P、Ni等掺杂碳化钼或者通过合成小粒径稳定的纳米颗粒。后者需要通过采用有效的载体来锚定并稳定小粒径金属碳化钼纳米颗粒。近日,来自太原理工大学的杜建平和李晋平教授与新泽西州立大学Tewodros Asefa教授合作采用了一种模板辅助法合成了中空碳微米球负载超细碳化钼纳米颗粒催化剂并用于环己烷脱氢反应。研究表明,通过调变Mo前驱体的含量,可以有效调控中空碳微米球的结构及催化剂的催化性能。其中,中空半球纳米微球负载的碳化钼催化剂显示了最优的环己烷脱氢性能,305oC时TOF达1x10-4s-1。该催化剂的活性是不完整的中空微米碳球负载更小粒径的Mo2C催化剂活性的15倍,甚至高于活性炭负载的Pt催化剂。进一步通过加入少量的Pt至碳化钼催化剂中能够大幅度提高其催化性能。该研究为液态有机氢化物的脱氢制氢的传统贵金属催化剂提供了可能得替代催化剂,为进一步设计非贵金属高效脱氢催化剂提供了新思路。

 

 

Ruihua Zhao, Hui Wang, Na Gao, Rui Liu, Tianyu Guo, Jinting Wu, Tao Zhang, Jinping Li*, Jianping Du*, Tewodros Asefa*, Hollow Hemispherical Carbon Microspheres with Mo2C Nanoparticles Synthesized by Precursor Design: Effective Noble Metal‐Free Catalysts for Dehydrogenation, Small Methods, 2019.

DOI: 10.1002/smtd.201900597

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smtd.201900597?af=R