中科大俞书宏JACS：限制中间产物保护铜的氧化态实现选择性还原CO2至C2+产物
猫猫
2020-03-17
选择并且有效地还原CO2至高价值化学原料是一种有效储存高能量密度清洁能源的途径。迄今为止，有效还原CO2至氧化物和C2+产物的最大障碍仍是难以有效实现C-C键的偶联反应。+1价铜被认为能够有效催化生成C2+产物，然而在电还原反应中较不稳定，很容易被还原成零价铜。本文中，中国科学技术大学俞书宏教授及其团队通过合成具有纳米腔的氧化铜纳米催化剂，实现了选择性还原CO2至C2+产物。
本文要点：
1. 具有多个纳米腔的氧化铜催化剂能有效还原CO2至C2+产物，其法拉第效率为75.2%，C2+产物偏电流为267 mA cm-2，并且C2+产物和C1产物的比率为7.2：1；
2. 原位拉曼实验和X射线吸收光谱表明，腔状纳米结构的Cu+在CO2电还原反应中稳定保持+1价，从而实现较高的C2+产物选择性。
Pengpeng Yang et al. Protecting Copper Oxidation State via Intermediate Confinement for Selective CO2 Electroreduction to C2+ Fuels. 2020. JACS
DOI: 10.1021/jacs.0c01699