Angew：聚乙烯吡咯烷酮配位的单中心铂催化剂具有很高的HER活性

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2020-05-21

开发用于氢释放反应（HER）的Pt单原子催化剂（SACs）的关键是制备具有所需电催化功效的结构精准且稳定的单个Pt位点。

有鉴于此，哈工大高云智教授，尹鸽平教授，复旦大学张颖研究员，马普学会弗里茨-哈伯研究所Yujin Tong报道了一种简便的策略，通过使用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）分子作为关键添加剂，通过光化学还原方法生成具有出色的HER性能的均匀分散的Pt位点，从而显著简化了合成路线并增强了催化性能。

文章要点

1）研究人员引入了365 nm的窄带紫外光，通过TiO2衬底的光激发电子间接还原Pt⁴⁺。对紫外光辐照前后的PVP进行了FTIR测试，以确定PVP的稳定性。ABF-/HAADF-STEM表征清楚地显示了Pt-PVP/TNR@GC上孤立的Pt原子。HAADF-STEM图像和元素图清晰的显示，Pt、N、C、Ti和O元素在催化剂上分布均匀。(ICP-OES)测得Pt负载量为1.75wt%。

2）所制备的催化剂对HER表现出显着的动力学活性(电流密度是商用Pt/C的20倍)，并且具有良好的稳定性(5000次循环后活性为初始活性的76.3%)。

3）EXAFS测量和密度泛函理论计算表明，PVP配体和载体的协同效应以共同调节Pt原子的电子结构，从而优化了氢的吸附能，大大提高了HER的活性。

该研究推动了Pt-SACs在氢经济中的工业应用。

Can Li, et al, Polyvinylpyrrolidone-Coordinated Single-site Platinum Catalyst Exhibits High Activity for Hydrogen Evolution Reaction, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202005282

https://doi.org/10.1002/anie.202005282