PNAS：控制硫溶液界面能实现硫的完全封装用以高性能Li−S电池

痴迷文献

2020-05-23

研究表明，通过将硫加载到多孔炭主体中(即，将硫加载到空腔中)，利用物理空间限域提高了硫的电导率，并防止了多硫化物(LiPSs)的溶解。在此之前，研究主要致力于控制碳或碳复合材料的孔结构，以便安全地包裹硫，形成均匀的硫和碳复合材料。然而，一个通常被忽视的因素是，硫或硫溶解溶液(通常是硫/CS2溶液)与碳的低到中等相容性导致难以将硫完全装载到多孔碳基质中。因此，无论是碳还是碳复合材料主体，稳固且高保真度实现硫完全封装的过程仍然是一个挑战。而这对于制造高含硫量的电极以实现超高能量密度至关重要。

有鉴于此，韩国西江大学Jun Hyuk Moon报道了通过控制硫溶液的界面能，从而将大量的硫完全装载到多孔炭基质中。

文章要点

1）研究人员开发了一种中空多孔碳球(HPCS)；该碳球具有分层的孔结构，内部有大孔，外壳有中孔。并采用异丙醇(IPA)或N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)与CS₂混合溶液制备硫溶液。

2）由于CS₂的高界面能，一般使用硫/CS₂溶液不易穿透多孔碳，从而形成大量的硫残留物。研究发现，使用含有IPA或NMP的混合溶液，通过改善与碳表面的润湿性，显著地改善了溶液向孔隙中的渗透。特别是，使用界面能低的NMP与碳结合，可以更有效地改善渗透，使硫被完全包覆。

3）研究人员进一步发现，控制硫含量对Li−S电池的性能有很大的影响。硫转化反应的速率和可逆性在很大程度上取决于硫负载的位置。在将硫装载到HPCS内部大孔中时，可以大幅度优化电池的性能（可逆容量和容量保持率）。

该研究提供了一种简单而精确的控制技术，以将硫完全包裹到具有不同表面和形貌的主体上。

Donghee Gueon, et al, Complete encapsulation of sulfur through interfacial energy control of sulfur solutions for high-performance Li−S batteries, Proc. Natl. Acad. Sci. USA, 2020

DOI：10.1073/pnas.2000128117

https://www.pnas.org/content/early/2020/05/21/2000128117