JACS：单原子Cu催化剂制备和苯的羟基化催化反应
纳米
可控条件中合成稳定期望配位环境的单原子结构催化剂，并同时具有高催化活性、选择性有较大难度，中科大吴宇恩、同济大学王颖等报道了一种离子交换策略用于精确控制Cu，Pt，Pd等单原子催化剂的配位环境，在单原子催化剂上构建了S、N双配位环境。合成的方法通过在CdS上离子交换将Cu等金属负载到CdS上，并在CdS表面聚合生成含有S和N的聚合物，并通过高温煅烧造就较多的S、N缺陷，得到稳定的单原子分散材料。作者通过原位TEM观测了单原子形成的过程，并且未发现金属原子团聚的现象。并且，通过实验和理论结合，作者展示了S，N配位的Cu单原子催化剂在室温中苯的羟基化反应，反应的活化能能垒较低，催化反应活性较高。
在易制备的CdS纳米晶上通过溶液相离子交换反应的沉淀-溶解动态平衡过程负载金属单原子催化剂。得到的Cu单金属催化剂在室温的苯羟基化反应中开始的1 h内TOF达到123 h-1，并且specific reactivity是对应的Cu纳米颗粒催化剂的28.3倍。在开始的1 h，苯羟基化反应的转化率达到9.8 %，选择性达到97.2 %；并在48 h后转化率达到60.2 %，选择性保持在85 %。
参考文献
Huang Zhou, yafei zhao, Jie Gan, Jie Xu, Ying Wang*, Hongwei Lv, Shi Fang, Zhiyuan Wang, Ziliang Deng, Xiaoqian Wang, Peigen Liu, Wenxin Guo, Boyang Mao, Huijuan Wang, Tao Yao, Xun Hong, Shiqiang Wei, Xuezhi Duan, Jun Luo, and Yuen Wu*
Cation-Exchange Induced Precise Regulation of Single Copper Site Triggers Room-Temperature Oxidation of Benzene, J. Am. Chem. Soc. 2020
DOI：10.1021/jacs.0c03415
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03415