Journal of Catalysis：抑制氢中毒以提高Ru/Sr2Ta2O7纳米线用于合成氨的活性

Nanoyu

2020-07-13

氢气和氮气催化合成氨是最著名的反应之一。氨是生产肥料的必需品，也被认为是一种能量载体。在过去的100多年里，人们不断地提出了许多合成氨的方法，如电催化、等离子体催化、光催化和酶催化。但目前仅有多相哈伯工艺成功应用于合成氨生产。然而，哈伯法是一个能耗很高的工艺。因此，人们希望开发更环保的合成氨方法。钌（Ru）基材料被认为是合成氨的第二代催化剂，因为它具有更高的比反应性并且几乎不受氨的抑制。然而，目前金属Ru前体的价格很高。为了降低应用成本，催化剂中Ru的用量必须控制在尽可能低的水平。这必然要求通过最大限度地暴露Ru活性中心来提高Ru的催化活性。

近日，武汉大学游志雄教授报道了首次将钽酸锶（Sr₂Ta₂O₇）纳米线用作氨合成钌催化剂的载体。

文章要点

1）实验结果显示，Sr(OH)₂/Ta₂O₅摩尔比为4的Ru/Sr₂Ta₂O₇催化剂的氨合成活性最高，为1582 μmol·g^-1_cat h^-1。负载助剂后，K、Rb和Cs改性的Ru/Sr₂Ta₂O₇催化剂的氨合成活性分别提高到4856、5004和5038 μmol·g^-1_cat h^-1。

2）表征和动力学实验表明，加入助催化剂的Ru/ Sr₂Ta₂O₇催化剂氨合成速率的提高是由于Ru物种向Sr₂Ta₂O₇载体的氢气溢出而减轻了氢中毒，以及由于引入氧空位和助催化剂的电子给予而增加了Ru中心的电子密度，从而增强了N₂的活性。该结果表明，Ru/Sr₂Ta₂O₇催化剂氨合成速率的提高是由于Ru物种向Sr₂Ta₂O₇载体上的氢气溢出而缓解了氢中毒的综合作用。

本研究不仅阐明了助催化剂在氨合成中的作用，而且为在Sr₂Ta₂O₇纳米线上合成氨提供了优良的Ru催化剂。

Jia Huang, et al, Inhibited hydrogen poisoning for enhanced activity of promoters -Ru/Sr₂Ta₂O₇ nanowires for ammonia synthesis, Journal of Catalysis (2020)

DOI: 10.1016/j.jcat.2020.06.037

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.06.037