南京师范大学《国家科学评论》NSR：稳定的超分子结构体系中策略性催化位点分布揭示CO2电还原反应的活性源

Nanoyu

2020-09-07

确定CO2还原反应(CO2RR)的真实催化位点是合理设计催化剂和理解反应机理的关键。

近日，南京师范大学兰亚乾教授，刘江副教授报道了首次通过晶体超分子配位化合物模型体系对含吡啶类物质在CO₂RR中的催化活性进行了结构论证。

文章要点

1）体系由三种稳定的超分子配位化合物（Ni-TPYP、Ni-TPYP-1和Ni-TPP）组成，它们的活性基团(即未配位的吡啶氮原子)数目不同(4、2和0)。

2）电催化测试结果表明，随着活性吡啶基团数目的减少，CO₂RR的性能逐渐降低，表现在，最高FF_CO的降低（99.8%、83.7%和25.6%）。

3）结晶学、实验和理论计算结果表明，CO₂RR活性更可能来源于未配位的吡啶氮，而不是卟啉中心的电催化惰性金属镍。

这项工作为通过简单的超分子模型系统鉴定CO₂RR中含吡啶的物质的电催化活性提供了重要的案例。

Sheng-Nan Sun, et al, Identification of the activity source of CO₂ electroreduction by strategic catalytic site distribution in stable supramolecular structure system, National Science Review, , nwaa195

DOI：10.1093/nsr/nwaa195

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa195