傅强JACS:反应诱导金属与惰性氮化硼纳米片之间的强金属-载体相互作用


载体衍生材料包裹金属纳米催化剂被称为经典的强金属-载体相互作用(SMSI)效应,这种效应几乎只发生在活性氧化物载体上,并且常常阻碍金属催化的表面反应。
近日,中科院大连化物所傅强研究员报道了将商用h-BN纳米片负载的Ni纳米粒子用于甲烷干法重整(DRM),将CH4和CO2转化为合成气(CH4+CO2=2CO+2H2)。在直接还原法中,镍基催化剂因其成本低、效率高而成为最有前途的催化剂,但存在结焦和颗粒烧结等问题。
文章要点
1)在高温DRM反应条件下,在CO2或/和H2O的作用下,Ni辅助氧化刻蚀了每个Ni NPs附近的h-BN纳米片,并且非晶盒状物种迁移到Ni纳米粒子上,形成了超薄的盒状包覆层。Ni/h-BN催化剂在DRM中表现出显著的活性和稳定性。
2)研究人员首次证明了金属与惰性h-BN载体之间存在经典SMSI效应,包覆层对反应气体具有渗透性,形成的表面B-O/B-OH位与表面Ni位可以协同催化DRM反应,而不是阻碍表面反应。
3)研究人员发现,在Ni/h-BN催化剂中观察到的这种反应诱导的经典SMSI效应在其他金属/h-BN催化剂中也存在,证明了在惰性非氧化物载体上负载的金属中SMSI效应的普遍性。
本研究极大地拓宽了SMSI效应的适用范围,为通过反应诱导SMSI效应增强催化性能开辟了一条新的途径。
Jinhu Dong, et al, Reaction-induced strong metal-support interactions between metals and inert boron nitride nanosheets, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI: 10.1021/jacs.0c08139
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c08139