吴恒安&俞书宏ACS Nano：通过湿度界面调控层状纳米纤维素的强韧性
Nanoyu
对于纤维素来说，湿度是一个不可忽视的敏感问题，由于其变形和不可控的力学性能下降，被认为是纤维素材料的一个不利因素。然而由于缺乏对纳米纤维素界面行为的深入了解，保持纤维素基材料在不同相对湿度下的预期性能具有挑战性。
近日，中科大吴恒安教授，俞书宏院士，朱银波报道了通过多尺度模拟和实验研究了层次化纳米纤维素中湿度介导的界面及相关的变形行为。
文章要点
1）密度泛函理论（DFT）计算表明嵌入水分子可以显著增强纳米纤维素的界面强度。CNC−water−CNC HBs的平均强度远高于CNC − CNC HBs，同时，与纯净的CNC界面相比，具有界面水分子的纳米纤维素可以形成更多的CNC−water−CNC HBs和更密集的氢键（HBs）网络。单轴拉伸的MD模拟结果显示，第二阶段具有湿度介导型界面的纳米纤维素的应力−应变曲线显示出极高的拉应力和大断裂应变的应变硬化特性。与第一线性弹性阶段相比，第二阶段的锯齿状应力-应变曲线可平均为斜率较低的线性阶段，类似于纤维素基微纤维和膜的双线性拉伸应力-应变曲线。此外，在湿度调节的界面滑移过程中，研究人员发现了CNC界面上的无序纤维素链。
2）研究人员对不同相对湿度（RH）下的CNC薄膜进行了力学实验。对于30%≤RH≤50%，应变硬化阶段后线弹性阶段导致断裂应变大幅度增加，这与MD模拟中的应力−应变曲线和界面行为相呼应。而当RH≥60%时，弹性模量和强度明显下降，这主要是由于界面水分子过多削弱了界面强度，阻碍了载荷传递能力。在合适的RH范围内，纳米纤维素的强度和韧性都得到显著提高。抗拉强度的提高源于CNC−water−CNC HBs的增加，而断裂韧性和应变的提高则归因于由湿度调节的界面滑移引发的应变硬化阶段。
该研究工作表明，湿度调节的界面可以提高纳米纤维素的力学性能，从而为自下而上设计具有所需力学性能的纤维素基材料提供一种有前途的策略。
参考文献
YuanZhen Hou, et al, Strengthening and Toughening Hierarchical Nanocellulose via Humidity-Mediated Interface, ACS Nano, 2020
DOI: 10.1021/acsnano.0c08574
https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c08574