Applied Catalysis B: Environmental: 分子配合物共价锚定在MOF上构建稳定高效的非均相水氧化催化剂

雨辰

2021-02-28

高效贵金属基分子水氧化催化剂在实际应用中面临的主要挑战是其稳定性和循环能力。

有鉴于此，兰州大学丁勇教授、南方科技大学段乐乐、中国科学院大连化学物理研究所张江威等人，通过“酰胺键”作为桥梁共价将贵金属Ru基分子水氧化催化剂锚定在MOFs中，从而形成高效、稳定的非均相水氧化反应催化剂。

本文要点

1）使用MOFs作为均相催化剂的载体，并通过引入易于合成的酰胺键作为连接金属配合物和MOFs的桥梁，开发了一种新的共价锚定策略。MIL-101(Cr)具有良好的孔容尺寸和良好的化学稳定性，因此被选为均相催化剂的载体。

2）研究发现，当Ru分子固定在MIL-101(Cr)框架上时，CeIV驱动的水氧化效率显着提高了120倍。通过循环试验和各种表征方法，研究了共价锚定钌配合物的循环稳定性与结构之间的关系。

3）通过x射线吸收光谱和对照实验，直接证明[Ru(terpy)(pic)₂(H₂O)]²⁺是真实的催化种，而不是原来的配合物[Ru(terpy)(pic)₂Cl]⁺。

总之，杂化催化剂的合成方法为提高分子催化剂的水氧化活性和稳定性提供了良好的策略。

参考文献：

Xiangming Liang et al. Covalent immobilization of molecular complexes on metal-organic frameworks towards robust and highly efficient heterogeneous water oxidation catalysts. Applied Catalysis B: Environmental, 2021.

DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120070

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120070