ACS Catal.: Cu-Ag串联催化剂电还原CO2制乙醇的晶面依赖选择性研究

2021-04-07

电化学CO2还原反应(CO2RR)可以生产高价值产品,与烃相比,醇的选择性仍然较低,导致形成醇的反应途径仍在争论中。
有鉴于此,洛桑联邦理工学院Raffaella Buonsanti等人,利用结构敏感性效应来阐明Cu-Ag CO2RR串联催化剂上产生乙醇的活性位点。
本文要点
1)将形状控制的Cu NCs和Ag NCs结合,以研究CO2RR串联催化中的结构效应,并阐明反应路径中的C2H5OH与C2H4的分支点。其
2)中,甲烷选择性铜纳米八面体(Cuoh)和乙烯选择性铜纳米立方体(Cucub)与CO选择性银纳米球(Agsph)混合形成Cuoh - Ag和Cucub - Ag双金属催化剂。串联催化剂显示出增加的C2+和醇选择性。
3)在由Agsph产生的富含CO的环境中,Cuoh-Ag台阶通过*CHx–*CO偶联途径选择性地增强了乙醇反应。相反,在Cucub-Ag上,Cucub的边缘和角落通过相同的途径选择性地生产乙醇,而在台阶上继续生产乙烯。台阶是催化剂上的主要表面,这种多面性说明了Cuoh-Ag上较高的乙醇/乙烯比。
总之,该工作说明了如何将串联催化和结构敏感效应结合起来以调控电化学反应的选择性。
参考文献:
Pranit Iyengar et al. Elucidating the Facet-Dependent Selectivity for CO2 Electroreduction to Ethanol of Cu–Ag Tandem Catalysts. ACS Catal., 2021.
DOI: 10.1021/acscatal.1c00420
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c00420