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Nat Commun：过渡金属/金属氧化物异质结构耦合的Pt单原子催化剂用于促进碱性析氢反应

Nanoyu
2021-06-19


单原子催化剂为减少贵金属用量，保持其催化活性提供了一条有效途径。同时，碱性水分解催化剂的较低活性，严重阻碍了高效制氢技术的发展。

近日，北京工业大学汪浩教授，韩昌报，Xiaoxing Ke报道了开发了一种三维（3D）纳米结构电催化剂，该电催化剂由二维（2D）NiO/Ni异质结构纳米片负载在一维（1D）Ag纳米线（Ag NWs）导电网络上的单原子Pt组成（PtSA-NiO/Ni）。

文章要点

1）密度泛函理论（DFT）计算表明，PtSA -NiO/Ni异质结界面附近由金属Ni位和O空位修饰的NiO位组成的双重活性中心分别对OH*和H*表现出较好的吸附亲和力，有效地促进了水的吸附，与PtSA-Ni（0.47 eV）和PtSA-NiO（1.42 eV）催化剂相比，在碱性条件下PtSA -NiO/Ni在Volmer步骤（步骤1）达到了具有较低的能垒的无障碍水解离步骤（0.31 eV）。此外，在NiO/Ni异质结界面锚定Pt单原子时，由于Pt 5d轨道在费米能级的占有率升高，并且比Pt原子在NiO（ΔGH*，0.74 eV）和Ni（ΔGH*，-0.38 eV）处有更合适的H结合能（ΔGH*，-0.07 eV），在Pt位上产生了更多的自由电子，从而有效地促进了H*的转化和H2的脱附，进而加速了整个碱性HER（步骤2）。此外，Ag-NWs的三维形貌为电荷转移和质量传递提供了丰富的活性中心和可及的通道。

2）实验结果表明，所制备的PtSA-NiO/Ni催化剂具有优异的HER活性，在1 M KOH下，10 mA cm−2时的过电位为26 mV。当过电位为100 mV时，PtSA-NiO/Ni催化剂的质量活性为20.6 A mg−1Pt，是商品化Pt/C催化剂的41倍，明显优于已报道的催化剂。

这项工作为开发用于高效碱性HER的SACs提供了一种设计原则。

 

参考文献

Zhou, K.L., Wang, Z., Han, C.B. et al. Platinum single-atom catalyst coupled with transition metal/metal oxide heterostructure for accelerating alkaline hydrogen evolution reaction. Nat Commun 12, 3783 (2021).

DOI: 10.1038/s41467-021-24079-8

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24079-8