ACS Catal.: 双金属和混合催化剂金属-氧化物界面的原位表面研究


在催化体系中,金属-氧化物界面的形成表现为金属与可还原氧化物之间的协同作用,通常称为强金属-载体相互作用(SMSI)。这一不寻常的特性几十年来一直与高增强催化性能的起源联系在一起,但SMSI的机理解释仍然是多相催化中一个长期存在的问题。为了在分子水平上理解这一问题,应使用先进的微观和光谱分析技术清楚地解释催化反应过程中金属-氧化物界面的几何和电子功能。
有鉴于此,韩国基础科学研究所Jeong Young Park等人,重点介绍了最近通过原位表征工具在金属-氧化物界面上进行的研究,以识别工作条件下的活性位点。
本文要点
1)介绍了铂基双金属合金和金属氧化物混合催化剂两种催化剂。选定的原位技术揭示了它们在氧化、还原和气体混合环境下的原子尺度形态、表面电子结构和表面电荷转移/传输。
2)环境透射电子显微镜图像揭示了在催化反应下纳米颗粒界面上原子尺度的氧化还原行为以及可还原氧化物的演化。过渡金属原子和氧化物载体之间的反应界面的重要作用解释了明确的单晶模型表面活性位点上的表面化学和多相催化作用,以及纳米颗粒催化剂。
3)对于双金属模型催化剂,形貌形态观察为氧条件下最顶层和表面下晶格之间的结构调制提供了重要证据。对于混合金属氧化物催化剂,注意到金属纳米颗粒在可还原氧化物上表现出催化活性的增强,这明显受到金属-氧化物界面氧化态变化的影响。
总之,对金属-氧化物界面的原位研究可以揭示分子水平上催化活性的调控机制,并通过SMSI效应提高催化性能。
参考文献:
Jeongjin Kim et al. Operando Surface Studies on Metal-Oxide Interfaces of Bimetal and Mixed Catalysts. ACS Catal., 2021.
DOI: 10.1021/acscatal.1c02340
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02340