Angew：在卟啉基共价有机骨架中引入CO2电还原助剂进行综合形貌调整和性能提升

Nanoyu

2021-11-22

能够同时进行形貌调控和电还原性能提升的策略对于探索共价有机骨架（COFs）在高效CO₂电还原中应用具有重要意义。

近日，南京师范大学兰亚乾教授，陈宜法副教授报道了一种基于功能化剥离剂的策略，同时修饰和剥离COF成大尺寸（~1.0 μm）和超薄（~3.8 nm）纳米薄片（Cu-Tph-COF-Dct）。

文章要点

1）功能化剥离剂（2,4-diamino-6-cholo-1,3,5-triazine，简称DCT）可作为CO₂还原助剂用于CO₂RR催化剂的多米诺形貌调整和性能提升，其中含有三嗪和氨基的固定化DCT可以增强CO₂的吸附/活化，稳定活性中间体，促进CO的生成，从而富集Cu活性中心附近的CO浓度。

2）实验结果显示，优化后的由顺序的铜卟啉和DCT催化单元组成的COF催化体系在-0.90 V时，甲烷的FE约为80%，电流密度为-220.0 mA cm^-2，比裸COF提高了近一倍，优于大多数Cu基电催化剂，具有良好的应用前景。

3）研究人员通过密度泛函理论计算，系统研究了DCT作为CO₂还原助剂的重要作用及其具体催化机理。

这项工作不仅提出了COF基电催化剂的分子官能化和剥离概念，而且对CO₂RR等电催化体系的生烃和催化剂优化提供了直观的认识。

参考文献

Yi-Rong Wang, et al, Imparting CO₂ Electroreduction Auxiliary for Integrated Morphology Tuning and Performance Boosting in a Porphyrin-based Covalent Organic Framework, Angew. Chem. Int. Ed., 2021

DOI: 10.1002/anie.202114648

https://doi.org/10.1002/anie.202114648