Nat Commun：晶内介孔沸石包覆衍生耐热金属纳米催化剂用于低碳烷烃深度氧化
Nanoyu
沸石约束的金属纳米颗粒（NPs）因其优异的耐烧结性以及在热催化和环境催化反应中的广泛应用而备受关注。然而，常规沸石的孔径一般在2 nm以下，反应物容易被阻挡而无法进入活性中心。
近日，南昌大学Honggen Peng，橡树岭国家实验室Sheng Dai，西安交通大学Chi He，广东工业大学Taicheng An报道了通过简单的原位无介孔策略，成功合成了一种介孔内包裹钯纳米粒子（Pd NPs）的单晶沸石分子筛silicalite-1（S-1）（Pd@IM-S-1）。
文章要点
1）这项工作不同于以往只包含单个微孔通道的工作，其同时含有微孔和多余的中孔，透射电子显微镜(TEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和聚焦离子束像差校正透射电子显微镜(FIB-AC-TEM)等图像有力地证实了纳米晶中存在丰富的介孔，Pd NPs被限制在沸石的壳层中。
2）为了阐明Pd@IM-S-1介孔的形成机理，用X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)表征手段研究了Pd@IM-S-1的结晶度和形貌随晶化时间的变化。同时，还考察了简便易行的无介质剂原位方法的普适性，结果表明，简便易行的方法具有通用性和潜在的适用性。
3）此外，以典型的低碳烷烃甲烷和丙烷为模型化合物，考察了Pd@IM-S-1的深度氧化性能。结果显示，与负载型催化剂（Pd/S-1）相比，Pd@IM-S-1具有显著的甲烷和丙烷深度氧化活性、耐热性和耐水性。
4）密度泛函理论计算、原位漫反射红外傅里叶变换光谱和原位近常压X射线光电子能谱表征结果表明，Pd−PdO界面可以为低碳烷烃的氧化提供活性晶格氧物种（O−）。
参考文献
Peng, H., Dong, T., Yang, S. et al. Intra-crystalline mesoporous zeolite encapsulation-derived thermally robust metal nanocatalyst in deep oxidation of light alkanes. Nat Commun 13, 295 (2022).
DOI：10.1038/s41467-021-27828-x
https://doi.org/10.1038/s41467-021-27828-x