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ACS Catal: 计算模拟CoN4-C电催化剂电荷/自旋态

纳米技术

2020-09-26

修饰N和过渡金属的碳基催化剂目前在水分解、氧还原、CO₂还原等电催化领域中受到广泛关注，有鉴于此，德克萨斯大学奥斯汀分校Graeme Henkelman等通过密度泛函理论方法研究了Co、N掺杂的碳作为氧还原/产氧反应催化剂，具体的作者对吸附能和CoN₄活性位点自旋态、电压之间的相互作用进行理解，作者发现吸附能是通过Co中心自旋态、电压共同决定的。此外，作者发现电压导致自旋态的变化在吸附能中的作用，该作用是通过零电荷和电容的每个自旋态在不同电压中产生的。

本文要点：

（1）

通过电压能够对CoN₄催化中心结构的ORR、OER反应中间体的吸附能调控，并且电压控制能够产生自旋交叉效应，对反应中间体的吸附能产生重要作用，进而改善CoN₄-C位点的ORR、OER电催化活性。