ACS Catalysis:丙烷脱氢Pt催化剂的尺寸依赖性:从原子分散到纳米颗粒

结构与性能的关系是研究多相催化中的一个重要基础问题,与催化反应相关的尺寸依赖性一直是催化领域的研究热点。然而,对于全尺寸范围内的大多数反应来说,从单原子和亚纳米团簇到纳米颗粒,结构与性能的关系仍然让人难以捉摸。由于传统的丙烯生产方法如水蒸气裂解和流化催化裂解难以满足日益增长的丙烯需求,丙烷脱氢(PDH)已成为一种重要的替代方法。贵金属铂(Pt)因其优异的活性被广泛用作PDH的活性催化剂。然而,它对丙烯的选择性并不完全令人满意。
有鉴于此,挪威科技大学陈德教授,华东理工大学隋志军副教授报道了用于丙烷脱氢的Pt催化剂在活性、选择性和由于结焦而产生的稳定性方面完全依赖于尺寸。
文章要点
1)实验结果显示,原子分散的Pt/Al2O3催化剂的周转频率(TOF)分别比亚纳米团簇和纳米颗粒高约3倍和7倍。同时,丙烯选择性呈谷底状,底部Pt粒径尺寸约为2 nm。而与纳米粒子相比,亚纳米团簇的丙烯选择性具有相反的尺寸依赖性。原子分散的Pt和大Pt纳米颗粒都具有很高的丙烯选择性。
2)研究发现,具有原子分散的带正电荷的铂位点极大地提高了催化剂的活性,削弱了丙烯的吸附,阻止了丙烯的深度脱氢。此外,多个Pt−Pt位点的缺失有效地抑制了不希望发生的副反应(如C−C裂解),从而显著提高了丙烯的选择性和稳定性。
研究工作展示了负载型原子分散Pt催化剂在高选择性丙烷脱氢反应中的应用前景。
Wei Zhang, et al, Size Dependence of Pt Catalysts for Propane Dehydrogenation: from Atomically Dispersed to Nanoparticles, ACS Catal. 2020
DOI:10.1021/acscatal.0c03286
https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c03286
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Hongfei
2020-10-23 00:58:37
张同学优秀漂亮的工作,点赞!