李玉良院士Angew：石墨二炔@Janus磁铁矿用于光催化固氮

Nanoyu

2020-10-27

迄今为止，科学家们一直在努力寻找新的理想催化剂，以解决氮还原反应（NRR）中反应选择性低、NH₃产率低（大过电位）的关键问题，实现低能耗、无污染和高效合成氨。最近，一些多相铁材料被开发出来，并被报道能够将N₂还原为NH₃。然而，这些铁基材料表现出低的NH₃产率(Y_NH3)和低的选择性，导致它们不太可能有实际应用的潜力。石墨二炔（graphdiyne，GDY）是一种sp和sp2杂化的二维碳同素异形体，具有极不均匀的表面电荷分布，无限的活性中心，是作为催化材料的最大优势。

有鉴于此，中科院化学研究所李玉良院士，薛玉瑞教授报道了设计并制备了一种集成高效光催化的高活性石墨二炔异质结。该催化剂在光催化合成氨反应中表现出转化性能。这种优异的性能是由于石墨二炔含有Fe位点特定的磁铁矿，从而导致催化剂中的价态转变。

文章要点

1）结果表明，石墨二炔在有效调节磁铁矿的活性和配位环境方面具有很强的优势，导致磁铁矿可以选择性地形成两种不同价态的四面体配位Fe和八面体配位Fe。

2）催化剂对光催化合成氨表现出显著的催化性能，表现出优异的转化光催化活性，氨产率(Y_NH3)达到前所未有的1762.35±153.71 μmol h^-1 g_cat ^-1(最高可达1916.06 μmol h^-1 g_cat ^-1)。

研究工作充分利用了石墨二炔的结构和性质特点，为光催化研究开辟了一个新的方向。

Yan Fang, et al, Graphdiyne@Janus Magnetite for Photocatalysis Nitrogen Fixation,  Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI: 10.1002/anie.202012357

https://doi.org/10.1002/anie.202012357