ACS Nano：氮化碳上稀土单原子La−N电荷转移桥用于高效和选择性的光催化CO2还原

Nanoyu

2020-11-04

光催化CO₂转化为有价值的太阳能燃料具有很高的吸引力，但由于缺乏定向电荷转移通道和活性中心不足，导致大多数光催化体系的CO₂还原效率和选择性受到限制。

近日，电子科技大学董帆教授报道了以La−N电荷转移桥作为光催化CO₂反应的活性中心，通过简单的一步煅烧法，制备了氮化碳表面的稀土镧单原子（O/La-CN）用于光催化反应。

文章要点

1）研究人员通过球差校正的HAADF-STEM、STEM-EELS、EXAFS和理论计算证明了La单原子的形成。

2）La−N桥的电子结构使催化剂的CO产率高达92 μmol g^-1 h^-1，CO选择性高达80 3%，优于大多数g-C3N4基光催化CO2还原效率。此外，光照5个周期（20 h）后，CO产生率基本保持不变，表明其稳定性较好。

3）实验和密度泛函理论紧密结合的计算表明，La单原子的4f和5d轨道引起的电子态变化和La−N原子的p−d轨道杂化使电荷转移通道的形成成为可能。结果表明，La−N电荷桥是CO₂活化、COOH*快速形成和CO脱附的关键活性中心。

本工作有望为稀土单原子催化剂在光催化太阳能转化中的应用提供理论指导。

Peng Chen, et al, Rare-Earth Single-Atom La−N Charge-Transfer Bridge on Carbon Nitride for Highly Efficient and Selective Photocatalytic CO₂ Reduction, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c07083

https://dx.doi.org/10.1021/acsnano.0c07083