Angew:碳点拼接法制备单原子Ru掺杂的CoP/CDs纳米片用于稳健的电催化制氢

超薄二维催化剂在电催化析氢领域的应用引起了人们广泛的关注。
近日,郑州大学卢思宇副教授报道了设计了一种将掺杂Ru单原子位点的CoP纳米颗粒负载在由碳点(CDs)拼接而成的单层纳米碳片(Ru1CoP/CDs)复合材料。
文章要点
1)研究人员以柠檬酸和乙二胺为原料制备CDs,分别与植酸(PA)、Ru离子(RuCl3·3H2O)和Co离子[Co(NO3)2·6H2O]混合。然后在氩气的作用下进行热解。CDs可通过抑制Ru1CoP的生长和聚集,调节Ru1CoP/CDs的电催化反应位点,调整电子结构。此外,小CDs片段含有丰富的官能团,类似于拼图中的碎片,可以提供高密度的结合位点来固定Ru1CoP。同时,由CDs拼接而成的单颗粒厚的纳米薄片是一种提高电催化剂稳定性和导电性的优良载体材料,并进一步减少了TMPs的用量。
2)实验结果显示,由分散在CoP上的掺杂Ru原子形成的Ru1CoP/CDs电催化剂在很宽的pH范围内显示出极高的析氢反应(HER)效率。在优化条件下制备的电催化剂表现出出色的稳定性和活性:在碱性和酸性条件下,电流密度为10 mA cm-2时,用于HER的过电位分别低至51和49 mV。
3)密度泛函理论(DFT)计算表明,掺杂的Ru单原子降低了质子偶联的电子转移能垒,促进了H-H键的形成,从而增强了HER的催化性能。
研究发现为开发具有综合电催化水分解性能的碳基杂化材料开辟了一条新的途径。
参考文献
Haoqiang Song, et al, Single atom Ru doped CoP/CDs Nanosheets via Splicing of Carbon-Dots for Robust Hydrogen Production, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202017102
https://doi.org/10.1002/anie.202017102
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