余丁山 Angewandte Chemie: 在低带隙C4N衍生的响应性双功能空气电极中捕获可见光以用于太阳能转换/存储

氮化物有望为高效的能量/光收集应用提供全新的理化特性,C4N已作为一种新型的低带隙聚合物碳出现。但是,迄今为止,关于C4N的实验研究很少,而且关于其固有性质,功能和应用还知之甚少。考虑到氮化碳聚合物不仅因其富氮特性而被认为是潜在的电化学催化剂,而且还被认为是用于多种光催化的出色有机半导体,通过合理的分子设计,赋予可用于太阳能利用的光耦合空气电池的一种可设计的,同时具有可见光响应性和双功能性的氮化碳聚合物,但需要对材料进行进一步的探索。近日,中南大学余丁山教授报道了低带隙介孔C4N颗粒的简便合成和多种固有性质,并展示了其先前未被探索的用作通用响应性双功能氧催化剂的用途。
文章要点
1)与广泛研究的g-C3N4相比,获得的C4N具有较小的1.99 eV带隙,较大的光电流响应,并且可以同时用作可见光收集天线和双功能还原/氧化(ORR / OER)催化剂,实现有效的光耦合以调节氧催化作用。
2)使用C4N的VLS-RZAB在可见光下显示1.35 V的低充电电压,低于RZAB理论电压1.65 V,并且有97.78%的高能量效率。
3)将C4N正极与聚合物负极匹配还可以使VLS-RPAB具有较强的充电性能。C4N中的ORR和OER活性位是吡嗪-氮原子附近的单独碳位,并且光生能穴可以激活OER以改善反应动力学。
参考文献
Zhengsong Fang, et al. Capturing Visible Light in Low-bandgap C4N Derived Responsive Bifunctional Air Electrodes for Solar Energy Conversion/Storage. Angew. Chem. 2021
DOI: 10.1002/ange.202104790
https://doi.org/10.1002/ange.202104790
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