Angew：纳米氧化亚铜的表面改性用于控制CO2电化学还原为乙烯和合成气

Nanoyu

2022-01-08

在碳中和环境下，纳米Cu₂O被认为是用于电化学CO₂还原反应（ECO₂RR）的一种有前途的催化剂。然而，其产品选择性的提高仍需付出相当大的努力。

近日，南开大学Peng Cheng报道了通过改变Cu₂O纳米催化剂的暴露面，展示了其用于ECO₂RR的产物控制和切换，以及相应的C₂H₄选择性的改变。

文章要点

1）研究人员采用还原剂控制的方法，合成了6种具有不同暴露面（标记为A-到F-Cu₂O）的Cu₂O纳米粒子，并系统地研究了这些纳米粒子的构象和ECO₂RR活性。结果显示，星形Cu₂O纳米颗粒的FE_C2H4值为74.1%，具有(322)面（F-Cu₂O），显示出良好的C₂H₄选择性，达到迄今为止，所测量的中性电解质中Cu₂O基材料的最高FE_C2H4值。

2）密度泛函理论(DFT)计算表明，Cu₂O (332)面的存在明显降低了*CHO耦合过程中生成*CHO+*COOH、*CHO+*CO和*CHO+*CHO中间过程的吉布斯自由能，大大提高了C₂H₄的选择性。

3）此外，通过在F-Cu₂O上涂覆金属-有机框架(MOF)壳（F-Cu₂O@ZIF-8），成功地将ECO₂RR产品从C₂H₄完全转换为另一种主要的工业品，富H₂的合成气，在相对较低的电位（-0.7 V vs.RHE）下，H₂:CO比例为2:1，这是工业生产酒精的原料气。

这项研究有望为控制ECO₂RR产物、提高目标产物的选择性以及为CO₂管理和重要碳资源的绿色生产提供可靠的方法。

参考文献

Haiqiang Luo, et al, Surface Modification of Nano-Cu₂O for Controlling CO₂ Electrochemical Reduction to Ethylene and Syngas, Angew. Chem. Int. Ed. 2022

DOI: 10.1002/anie.202116736

https://doi.org/10.1002/anie.202116736