ACS Catalysis：CeO2上的无序亚纳米Ru结构作为高效选择性催化剂在聚合物氢解上循环中的应用

Nanoyu

2022-04-06

不可降解的聚烯烃塑料对环境造成了严重的威胁，因此需要高效的回收技术。

基于此，美国太平洋西北国家实验室János Szanyi报道了低负载量（≤0.25 wt%）Ru/CeO₂对聚丙烯（PP）、聚乙烯（PE）和正十六烷（n-C₁₆H₃₄）的氢解反应表现出显著的催化性能，优于高负载量（≥0.5wt%）Ru/CeO₂。它们具有高的PP转化效率（比目前的文献报道增加了7倍），对不需要的CH₄的低选择性，以及良好的异构化能力。在低负载量范围内，Ru在PP氢解中的本征活性随粒径的减小而增加，而在高负载量范围内则相反。

文章要点

1）详细的表征表明，催化行为的突然变化与Ru物种在低负载区域从精准的结构转变为高度无序的结构相一致。无序的Ru物种的尺寸和阳离子都是亚纳米级的。

2）从机理上讲，在低负载和高负载Ru/CeO₂上，C-C键断裂的区域选择性和对氢压的速率依赖性是不同的，这两者都可以用低负载Ru/CeO₂上吸附氢(*H)的较高覆盖率来解释。

这项工作揭示了高度无序的、亚纳米的阳离子Ru物种在聚烯烃氢解中的显著催化性能，为开发高效、选择性和多功能的塑料回收催化剂提供了巨大的机会。

参考文献

Linxiao Chen, et al, Disordered, Sub-Nanometer Ru Structures on CeO₂ are Highly Efficient and Selective Catalysts in Polymer Upcycling by Hydrogenolysis, ACS Catal. 2022

DOI：10.1021/acscatal.2c00684

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00684