Angew:Rh2C去碳可控合成Rh纳米结构
纳米技术
相工程在调节贵金属纳米材料的物理化学性质方面起着至关重要的作用。然而,通过目前的湿化学方法合成高纯度的非常规相贵金属纳米材料仍然极具挑战性。
有鉴于此,香港科技大学邵敏华教授、香港城市大学陈也教授、中国科学院物理研究所苏东研究员、东南大学凌崇益副教授、北京大学Xiao Ren等报道开发了一种独特的合成方法,通过合理设计的两步策略来制备独立的非常规六方密堆积(2H)Rh纳米片(NPLs)。通过从预先合成的不同尺寸和形态的Rh2C(碳化铑)提取碳,能够实现Rh纳米材料的可控晶相合成。
本文要点:
(1)
生成的平行四边形2H Rh纳米片具有高相纯度、明确2H (0001)h和(10-0)h晶面,并且具有良好的热稳定性(在高达 300℃的温度下仍能保持稳定)。
在电催化NO3RR反应中,与具有(100)f晶面的传统面心立方Rh纳米立方体相比,2H Rh纳米片在较低的过电位,得到更高的NH3法拉第效率(91.9%)和更高的氨产量(156.97 mg h-1 mgcat-1)。
(2)
DFT理论计算结果表明,与(100)f表面相比,非常规的(0001)h表面具有能量上更合适的NO3RR反应路径,并且具有更强的H*吸附能力,这可能是2H晶相Rh纳米片在产氨方面具有更高活性和选择性的原因。
这项工作为合理合成非常规相金属纳米材料提供新途径,为设计高性能电催化剂提供了重要方案。
参考文献
Long Zheng, Yan Zhang, Weiwei Chen, Xiangou Xu, Ruiqi Zhang, Xiao Ren, Xiaozhi Liu, Wenbin Wang, Junlei Qi, Gang Wang, Chen Ma, Lei Xu, Peng Han, Qiyuan He, Ding Ma, Jinlan Wang, Chongyi Ling, Dong Su, Minhua Shao, Ye Chen, Carbon-Extraction-Triggered Phase Engineering of Rhodium Nanomaterials for Efficient Electrocatalytic Nitrate Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2025
DOI: 10.1002/anie.202500985
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202500985
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