JACS：结构与电子优化MoS2棱边位点用于析氢反应

方木

2019-11-07

2005年MoS₂被首次报道具有HER活性后，因其表面较低的氢吸附能、电化学稳定性、廉价等优点而受到广泛关注。然而，实验和理论研究表明MoS₂上HER活性不佳主要有三个因素：（1）MoS₂上HER活性位主要是棱边位点而不是基面；（2）MoS₂的基面电荷传到能力差；（3）MoS₂的团聚和重构阻止了活性位点的暴露。解决这些问题是提高MoS₂的HER活性的关键。目前，可通过调控MoS₂的结构，如纳米晶体、螺旋状、边缘导向的纳米片、缺陷丰富的纳米片等。也可掺杂杂原子以活化基面/棱边位点增强导电性。此外，采用导电性能良好的材料为载体也可提高其导电性进而提高活性。鉴于此，来自苏州大学的高立军教授、Jinho Choi教授与南洋理工大学的Jong-Min Lee教授合作采用一种自模板策略成功合成了碳网络（CN）锚定的“零维/三维”纳米结构的氮掺杂MoS₂纳米晶体（N-MoS₂/CN）。研究结果表明，氮掺杂能够同时增强棱边位点的HER活性及基面的导电性能。且所制备的超细氮掺杂的MoS₂纳米晶体可增多活性棱边位点密度。此外，三维多级孔道结构的碳载体有利于电解质中H⁺的传输，且能促进HER过程中电子传递。N-MoS₂/CN在-30mV（vs RHE）电位下，10mA cm^2-对应的过电位为114mV，稳定性长达10h。该研究为优化催化材料获得更多的活性位开辟了新途径。

Hao Wang, Xu Xiao, Shuyuan Liu, Chao-Lung Chiang, Xiaoxiao Kuai, Chun-Kuo Peng, Yu-Chang Lin, Xing Meng, Jianqing Zhao, Jinho Choi*, Yan-Gu Lin, Jong-Min Lee*, Lijun Gao, Structural and Electronic Optimization of MoS2 Edges for Hydrogen Evolution, J. Am. Chem. Soc. 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b09932

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.9b09932