东华大学Carbon：激活石墨氮位，以促进氧还原催化活性

兔兔

2019-12-26

氧还原反应（ORR）在各种应用场景中都很重要，尤其是在金属空气电池，燃料电池和水净化领域。当前使用的Pt/C催化剂的耐久性差而且成本高，严重阻碍了以上领域实用化的可行性。具有良好的催化性能和耐久性，高性价比的氮（N）掺杂碳材料被广泛认为是可以替代铂基材料的ORR催化剂。最近，将氮掺杂碳材料中的ORR活性位点确定为吡啶氮位附近的碳原子。因此，为了提高ORR性能，增加吡啶氮位点的含量并降低非活性氮的含量是一种有效的策略。然而，由于吡啶氮位所产生的较低的本征催化活性以及氮掺杂碳材料中不可避免地共存的其他不同构型的氮，因此改进措施仍然受到限制。目前，掺杂有硫（S）和氮（N）的碳材料是更合适的铂基催化剂的替代品，因为它们价格便宜且具有高催化活性。然而，由于其催化位点尚没有定论，极大地阻碍了进一步的研究。近日，东华大学Tianxi Liu团队使用密度泛函理论研究发现，在硫掺杂后，石墨态氮成为新的催化位，这与通过氮掺杂碳材料的吡啶氮催化位点截然不同。与氮掺杂碳材料相比旋转频率更高，因此认为增加石墨态氮的含量可以提高S和N双掺杂碳材料的催化活性。这项工作为通过杂原子掺杂进一步改进电催化剂提供了新的思路。

GuojieChao, LongshengZhang, DongWang, ShanChen, HeleGuo, KaibingXu, WeiFan, Tianxi Liu. Activation of graphitic nitrogen sites for boosting oxygen reduction. Carbon. 2019

DOI: 10.1016/j.carbon.2019.12.052

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0008622319312874