JACS：单原子空位缺陷引发MoS2高效析氢

兔兔

2020-02-01

缺陷因其高畸变能和不同于常规晶体区域的原子重排而作为一类特殊的催化活性位点被广泛研究和利用。当前催化中的缺陷工程通常一方面旨在改变催化剂的形貌以达到更高的催化活性位点，另一方面旨在调节电子结构以增强固有活性。缺陷工程在过渡金属二硫化物（TMDs）中已经得到了广泛的应用，实现了电、光、磁、催化的调节。空位被认为是一种极其微妙的缺陷，在一般的催化调节中被认为是有效且灵活的。但是，空位状态以及浓度对催化的影响仍然不明确。因此，北京科技大学张跃院士与康卓副教授通过高通量计算，首先在一系列用于析氢反应（HER）的MoS₂模型中初步得到了硫空位（S空位）在浓度和分布上的最优状态。为了实现这一目标，采用了一种简单的中性H₂O₂化学蚀刻策略，将均匀分布的单个S空位引入到MoS₂纳米片表面。通过对刻蚀时间、刻蚀温度和刻蚀液浓度的系统调节，实现了S空位状态的综合调节。优化后的Tafel斜率为48 mV dec⁻¹，过电位为131 mV（10mA cm⁻²），说明了单S空位相对于团簇S空位的优越性。这归因于更有效的表面电子结构工程以及增强的电传输性能。该策略在一定程度上弥补了理论设计和实际实验调节之间的差距，将缺陷工程扩展到更复杂的层次，从而进一步释放增强催化性能的潜力。

Xin Wang, Yuwei Zhang, Haonan Si, Qinghua Zhang, Jing Wu, Li Gao, Xiaofu Wei, Yu Sun, Qingliang Liao, Zheng Zhang, Kausar Ammarah, Lin Gu, Zhuo Kang, Yue Zhang. Single-atom vacancy defect to trigger high-efficiency hydrogen evolution of MoS2. Journal of the American Chemical Society 2020.

DOI: 10.1021/jacs.9b12113

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.9b12113