ACS catalysis: 银纳米立方体：CO2电还原近100%生成CO的结构敏感性
猫猫
2020-02-21
近年来，二氧化碳（CO2）的捕获、存储以及转化受到研究者的广泛关注。其中，CO2电还原，因其反应条件温和，并且能一步生成一氧化碳（CO）、碳氢化合物（CH4， C2H4等）和甲醇（CH3OH）等高值化学品和液体燃料，迅速成为研究热点。本文中，阿尔伯塔大学的Jing-Li Luo教授团队揭示了具有（100）晶面的长度小于25和70nm的超小Ag纳米立方体对于CO2电还原生成CO的结构敏感性。
本文要点：
1. 和70nm Ag纳米立方体（L70-Ag-NCs）、Ag纳米颗粒和固体Ag电极相比，小于25nm Ag纳米立方体（L25-Ag-NCs）电流密度更高，对于CO2电还原生成CO法拉第效率（FE）接近100%，能量利用率高达64%，并且稳定性长达18h；
2. L25-Ag-NCs的CO起始生成过电势较低，仅为146 mV，并且在该过电势下FE已经高达59.6%;
3. DFT研究表明，超小结构纳米立方体高密度局部活性位点和特定晶面的生成对于催化的活性、选择性以及其实过电势起到了决定性的作用。
Subiao Liu at al. Unraveling Structure Sensitivity in CO2 Electroreduction to Near-Unity CO on Silver Nanocubes. ACS Catal. 2020, 10, 3158−3163
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b03883
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