王春生/许康等ACS Energy Lett.：超高浓度！用于高能锂离子电池的63 m超浓缩水系电解质

兔兔

2020-03-01

盐包水电解质（WiSE）提供的电化学稳定窗口比典型的水系电解质要宽得多，但由于水分子会在Li⁺的初级溶剂化鞘层中富集，其在容纳高能负极材料方面仍然存在不足。有鉴于此，马里兰大学王春生教授与美国陆军研究实验室许康研究员、Oleg Borodin合作，通过引入非Li盐来改变Li⁺溶剂化鞘结构，使LiTFSI的溶解度增加了两倍，实现了一种盐浓度高达63 m的超浓缩水系电解质。

本文要点：

1）在WiSE电解质中加入惰性阳离子，如不对称铵盐（Me₃EtN·TFSI），可以使LiTFSI在水中的溶解度提高2倍，将盐/水的摩尔比从0.37提高至前所未有的1.13，并显著抑制了体电解质和Li⁺溶剂化鞘中水的活性。

2）尽管这种新型的混合盐包水（WIHS）电解质浓度很高，包含63 m（42 m LiTFSI+21 m Me₃EtN·TFSI）的盐浓度，但仍保持着相对较高的离子电导率（0.91 mS cm⁻¹）和低的粘度（407 mPa s），同时显示出3.25 V的宽电化学稳定窗口（正极1.75 V和负极5.0 V vs. Li⁺/Li）。

3）该电解质在2.5 V的水系LIB全电池（LiMn₂O₄//Li₄Ti₅O₁₂）中表现出良好的性能，其在1 C和0.2 C倍率下能够提供145Wh kg⁻¹的高能量密度，并稳定运行150个循环。

除了在高能量存储技术上的应用外，混合盐法还提出了一种新型的超浓缩电解质，其未被探索的本体离子输运、液体结构、界面结构和电极间的相间化学为物理化学和电化学提供了令人兴奋的科学机遇。

Long Chen et al. A 63 m Super-concentrated Aqueous Electrolyte for High Energy Li-ion Batteries. ACS Energy Lett. 2020.

DOI: 10.1021/acsenergylett.0c00348

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c00348