AFM：将CO2电还原为CO的高效钯单原子催化剂
newbee
由于过度使用化石燃料而导致的二氧化碳排放量不断增加，已经引起了人们的关注。二氧化碳捕集，人工光合作用和化学固定，都是可以缓解二氧化碳排放的策略。其中，电化学CO2还原反应（CO2RR）与可再生能源的结合将CO2转化为增值产品，被认为是最有前景的解决方案。基于此，哥伦比亚大学陈经广，中国科学技术大学Li Song和美国佛罗里达农工大学Shyam Kattel等人使用氮掺杂碳负载钯（Pd）单原子催化剂可以将CO2高效转化为CO，其单位质量活性远高于Pd纳米颗粒。这项工作为基于单原子的电催化剂的结构与活性之间的关系提供了重要的见解。
本文要点：
1） 制备了具有Pd-N4位点的Pd单原子催化剂对CO2RR具有较高的催化活性。电化学测试表明，通过避免形成Pd基催化剂常见的氢化钯（PdH），Pd单原子催化剂表现出更好的CO2RR催化活性，在−0.8 V时前者为28.5，后者为373.0 mA mg-1。
2） X射线原位表征和密度泛函理论（DFT）计算结合表明：Pd-N4位点是最可能产生CO而不会形成氢化钯（PdH）的活性中心。
3） 此外，分散良好的Pd-N4单原子催化剂有助于稳定所吸附的CO2中间体，从而在低超电势下增强电催化CO2还原能力。
Qun He, et al. Accelerating CO2 Electroreduction to CO Over Pd Single‐Atom Catalyst, Adv. Funct. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adfm.202000407
https://doi.org/10.1002/adfm.202000407
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