纳米人

西湖大学Science,中科大Science,复旦Nature,浙大Nature丨顶刊日报20200306

纳米人
2020-03-06


1. Science:首次解析出新冠病毒细胞受体ACE2全长结构

血管紧张素转换酶2(ACE2)是SARS冠状病毒(SARS-CoV)和引起严重流行COVID-19的新冠状病毒(SARS-CoV-2)的细胞受体。但是具体的分子细节不是很清楚。有鉴于此,西湖大学的周强等研究人员,利用冷冻电镜技术成功解析了此次新冠病毒的受体ACE2的全长结构。 这一研究发现为进一步解析全长ACE2和新冠病毒的S蛋白复合物的三维结构奠定了基础。


本文要点:

1通过共表达的方法获得了ACE2与B0AT1优质稳定的复合物,并利用冷冻电镜平台成功解析了其三维结构,分辨率达到2.9埃,对于病毒识别至关重要的胞外结构域分辨率为2.7埃。

2通过分析ACE2的全长蛋白结构,发现ACE2以二聚体形式存在,同时具有开放和关闭两种构象变化,但两种构象均含有与冠状病毒的相互识别界面。

 

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Renhong Yan, et al. Structural basis for the recognition of the SARS-CoV-2 by full-length human ACE2. Science, 2020.

DOI:10.1126/science.abb2762

https://science.sciencemag.org/content/early/2020/03/03/science.abb2762


2. Nature打破常规认知,铁磁体亦可是奇异金属!

处于量子临界点(QCP)时,许多金属表现出异常的电学和热力学性质,然而,这类奇异金属的起源尚未弄清。奇异金属和非传统超导性以及反铁磁QCP之间频繁的联系让人相信奇异金属是高度纠缠的量子态。相比之下,传统观点认为铁磁体不太可能产生奇异金属行为,因为其量子纠缠较弱,且QCP被多个竞争相或一阶相变打断。

 

最近,浙江大学HuiqiuYuan、Michael Smidman罗格斯大学Piers Coleman等人的实验发现,纯净的铁磁Kondo晶格CeRh6Ge4在压力诱导的QCP下成为奇异金属。

 

本文要点:

1通过测量压力下的比热、电阻率,作者发现在温度降到0K的过程中铁磁转变一直被抑制住,这表明CeRh6Ge4在QCP附近表现出奇异金属行为。

2作者认为,在上述过程中,强磁各向异性起到了十分关键的作用——即以三重态共振价键的形式将纠缠注入有序铁磁体中。

3在QCP处,从三重态共振价键到Kondo纠缠单对的转变导致费米面突然增大,进一步驱动奇异金属行为。

 

总之,该研究为研究铁磁量子临界状态开辟了一个新的方向,并发现了奇异金属现象存在的新环境。最重要的是,铁磁QCP处的奇异金属行为表明量子纠缠才是奇异金属变化行为的公有驱动因素,而非反铁磁态的破坏。


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Bin Shen et al.Strange-metal behaviour in a pure ferromagnetic Kondo lattice. Nature, 2020.

DOI:10.1038/s41586-020-2052-z

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2052-z


3. Nature:莫尔超晶格中可调谐的关联陈绝缘体和铁磁性

强磁场中的二维电子系统可实现量子霍尔效应——物质的一类拓扑态,该拓扑态具有有限陈数C(Chern number)和手性边缘态。Haldane随后推论,具有整数量子霍尔效应的陈绝缘体可能会出现在具有复杂跳跃参数的晶格模型中,即使是在零磁场的情况下。ABC-三层石墨烯/六方氮化硼(ABC-TLG/hBN)莫尔超晶格是探索陈绝缘体的理想平台,因为其具有近乎平坦的莫尔微带,且相应的陈数随能谷变化、可电调谐。

 

有鉴于此,劳伦斯伯克利国家实验室/加州大学伯克利分校王枫团队复旦大学张远波团队SLAC国家加速器实验室David Goldhaber-Gordon团队联合报道了ABC-TLG/hBN莫尔超晶格中关联陈绝缘体的实验观测。

 

本文要点:

1磁输运测试发现,改变外加垂直电场的方向能使ABC-TLG/hBN的莫尔微带在零和非零有限陈数之间切换。

2对于调谐为具有有限陈数的拓扑空穴微带,作者着重研究了其四分之一填充,即每个莫尔晶胞中一个空穴的情况。

3磁场大于0.4T时,霍尔电阻具有h/2e2的量子化间隔,表明C=2。

4关联拓扑绝缘体具有铁磁性,在零磁场下表现出极大的磁滞和反常霍尔信号。

 

总之,零磁场下C=2陈绝缘体的发现为探索新的关联拓扑态提供了机会。

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图1. ABC-TLG/hBN莫尔超晶格以及其可调谐的Chern带。


GuoruiChen et al. Tunable correlated Chern insulator and ferromagnetism in a moiré superlattice. Nature, 2020.

DOI:10.1038/s41586-020-2049-7

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2049-7

 

4. Nature: 使用聚电解质溶液和剪切流来促进晶体生长

生长出合适尺寸以及高质量的晶体是进行单晶衍射的基础。通常来说单晶的生长需要消耗数小时甚至数天的时间,并且在这个过程中要尽量避免机械应力的影响,尤其是搅拌和剪切这种应力会导致晶体质量不佳。不过,最近韩国蔚山国家科学技术研究院的Bartosz A. Grzybowski发现在聚电解质溶液中使用剪切流反而能够促进晶体的生长。

 

本文要点:

1) 研究人员通过对20余种有机分子、无机盐、金属络合物甚至蛋白质分子的晶体生长过程进行研究发现当晶体处于聚电解质溶液(最好是聚离子液体)中时能够在常规溶剂中在高速搅拌的剪切流作用下实现稳定的生长。

2) 在时间尺度约几分钟到几十分钟的范围内,这些晶体最终生长成了规则的多面体晶体,而且相比未经聚电解质溶液剪切流处理的晶体相比其尺寸要大得多,最大的线性长度增长高达16倍。研究人员将这种晶体生长的促进效应归因于两种作用:一种是在剪切作用下,聚合物及其聚集体分离来共同与溶剂分子竞争从而发生高效“盐析”(即通过降低结晶物种的溶解度诱导沉淀)。第二种是,晶体小颗粒周围的局部剪切速率与颗粒尺寸有关并最终促进更大晶体的生长(但不像经典的Ostwald熟化理论那样通过表面能效应实现)。

3研究人员认为这种由剪切驱动的封闭系统恒温结晶可以成为晶体生长技术的一个有价值的补充,从而降低材料加工和制药工业中有关晶体生长的生产成本。


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Jian-KeSun et al, Enhancing crystal growth using polyelectrolyte solutions and shearflow, Nature, 2020

DOI: 10.1038/s41586-020-2042-1

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2042-1


5. Science:27%效率!高效钙钛矿-硅串联太阳能电池
宽带隙金属卤化物钙钛矿有望将半导体与串联太阳能电池中的硅配对,以追求以低成本实现大于30%的功率转换效率(PCE)的目标。但是,宽带隙钙钛矿太阳能电池从根本上受到了光致相分离和低开路电压的限制。有鉴于此,科罗拉多大学Michael D. McGehee和中科大徐集贤团队报道了使用三卤化物合金(氯,溴,碘)可有效地形成1.67电子伏特宽带隙钙钛矿顶部电池,以调整带隙并稳定半导体在光照下的情况。
 
本文要点:
1)通过增加溴的碘含量来缩小晶格参数,从而提高了氯的溶解度,从而使光子的寿命和电荷的迁移率提高了2倍。即使在100阳光照射强度下,薄膜中的光诱导相偏析也得到抑制,并且在60°C的最大功率点(MPP)运行1000小时后,半透明顶部电池的降解小于4%。
2)通过将这些顶部电池与硅底部电池集成在一起,在面积为1 cm2的两端单片式串联中实现了27%的PCE。
 
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Jixian Xu et al. Triple-halide wide–band gap perovskites with suppressed phase segregation for efficient tandems, Science, 2020.
DOI: 10.1126/science.aaz5074.
https://science.sciencemag.org/content/367/6482/1097



6. Nature Chemistry: 2-羟基双芳基类分子的合成

2-羟基双芳基在有机化学,药物化学,材料化学中都由比较广泛的应用,因此这类型分子的合成非常重要。英国诺丁汉大学的Liam T. Ball等发展了应用范围比较广泛的合成方法,通过使用硼酸对酚、萘酚的邻位进行修饰。该反应中主要过程是通过大量易得的Bi(III)与芳基硼酸反应,原位氧化脱硼酸基团生成Bi(V)芳基试剂进行的。

 

本文要点:

1在温和的反应条件下,通过芳基(杂芳基)和酚(萘酚)进行偶联反应,得到多种多样的有机分子。

2该反应过程中Bi(III)物种能够在多次反应中循环使用。

3拓展了有机铋的化学。


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Jurrat,M., Maggi, L., Lewis, W. et al. Modular bismacycles for theselective C–H arylation of phenols and naphthols. Nat. Chem. 12, 260–269 (2020). DOI: 10.1038/s41557-020-0425-4

https://www.nature.com/articles/s41557-020-0425-4

 

7. Nature Commun.: 室温液相扩散诱导结晶制备高质量钙钛矿单晶

近年来,卤化物钙钛矿材料在光电领域得到了广泛应用,且取得了极大进展。钙钛矿单晶作为研究钙钛矿本征特性及光电器件的理想材料,已被广泛地研究。目前,钙钛矿单晶的制备主要采用逆温度结晶(升温或降温)方法,这些方法的原理都是基于逆溶解度,通过改变温度或溶剂成分以改变前驱体浓度达到过饱和结晶。这些方法生长单晶时都需要较高的温度,然而已有报道表明,钙钛矿单晶生长温度越高,其缺陷态密度就越高;升温或降温产生的热对流会对钙钛矿单晶结构产生不利影响,容易生成孪晶或多晶;变温速率的精确控制比较困难。因而开发一种恒低温钙钛矿单晶的生长方法具有重要意义。

 

武汉大学方国家教授、林乾乾教授和陶晨研究员等人报道了一种室温液相扩散诱导结晶制备高质量钙钛矿单晶的新方法(LDSC);利用硅油与溶剂二甲基甲酰胺(DMF)互不相溶,硅油密度介于DMF溶剂和钙钛矿前驱体之间的特性,DMF从前驱体溶液中扩散进入硅油上层改变前驱体溶液的体积来改变浓度达到过饱和,从而形核生长得到高质量的钙钛矿单晶。LDSC单晶生长方法,不仅提供了一种新的室温钙钛矿单晶生长的普适性方法,而且为其他晶体生长提供了一种策略。该工作为高质量单晶材料本征特性研究奠定了基础,推动了高性能钙钛矿光电器件的发展。

 

本文要点:

1通过建立晶体生长模型,揭示了该方法制备钙钛矿单晶的生长动力学机制,即密度差导致的溶剂扩散、前驱体体积渐减而浓度恒定的析晶机制。

2通过XRD分析发现,LDSC制备的MAPbBr3晶体表现出了良好的单晶特性,对比高温(90℃)生长的单晶,LDSC制备的单晶表现出更窄的摇摆曲线半高宽(0.0096°)。通过稳态PL和时间分辨PL分析发现,LDSC方法制备的MAPbBr3单晶表现出更好的荧光特性和更长的载流子寿命(1 µs);SCLC分析表征表明,LDSC-MAPbBr3单晶具有更低的缺陷态密度(4.4×109 cm-3)。

3LDSC方法不仅可以制备三维的MAPbX3(X=Cl,Br, I)单晶,还可以制备二维PA2PbBr4,BA2PbBr4、PMA2PbBr4单晶,是一种普适性的制备高质量钙钛矿单晶方法。LDSC方法制备的MAPbBr3单晶组装的器件,在可见光和X-ray探测方面表现出了良好的应用前景。


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Yao,F., Peng, J., Li, R. et al. Room-temperature liquid diffused separation inducedcrystallization for high-quality perovskite single crystals. Nat. Commun. 11,1194 (2020).

DOI:10.1038/s41467-020-15037-x

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15037-x

 

8. Nature Commun.:在水中,钙钛矿纳米晶实现强双光子激光发射

由于其大的吸收截面和高的光致发光量子产率,卤化钙钛矿铅量子点(PQD)被认为是各种光电应用的有前途的材料。但是,在水中和潮湿的环境中,PQD容易降解是其应用的关键障碍。香港城市大学Dangyuan Lei团队开发了一种Pb-S键合方法来合成耐水的钙钛矿@二氧化硅纳米晶,使其在水中的稳定时间超过六周。

 

本文要点:

1由这些超稳定纳米晶制成的双光子激光装置在水中浸泡13 h时可保留其初始发射量子产率的80%。将纳米点分散在水中长达15天后,基于钙钛矿@二氧化硅纳米点粉末的双光子随机激光器仍然可以工作。

2该综合方法为在水环境中使用PQD开辟了一条全新的途径,这将大大拓宽PQD在光电学,生物成像和生物传感领域的应用。


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SiqiLi et al. Water-resistant perovskite nanodots enable robust two-photon lasingin aqueous environment. Nat. Commun. 11, 1194 (2020).

DOI:10.1038/s41467-020-15016-2.

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15016-2

 

9. Nature Commun.: 通过聚合物封装对2D材料进行有效的应变调制

应变工程是操纵二维(2D)材料电子和光学特性的一种有前途的方法。但是,由于范德华相互作用弱,因此2D材料和基材之间的严重滑动会导致弯曲或拉伸,从而导致无效的应变传递。为了克服此限制,湖南大学Yuan Liu等人设计了一种简单的应变工程方法,即通过旋涂法将单层2D材料封装在柔性PVA基板中。

 

本文要点:

1旋涂PVA与2D材料之间的强大相互作用力确保了机械应力可以有效地传递,而滑移的可能性可以忽略不计。

2通过对单层MoS2施加单轴应变,观察到高达300 meV或更高的带隙调制和136 V meV/%的最高调制率,大约是以前获得结果的两倍。而且,这种简单的策略可以很好地扩展到其他2D材料,如WS2或WSe2,从而能够增强带隙调制。


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ZhiweiLi, et al. Efficient strain modulation of 2D materials via polymerencapsulation, Nat. Commun., 2020

DOI:10.1038/s41467-020-15023-3

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15023-3

 

10. Nature Commun.:具有合理仿生设计的软三维网络材料

许多胶原组织具有一种螺旋形的三维微结构,其中一些具有规则的几何构型。这些螺旋形的三维微观结构对J形应力应变响应起着至关重要的作用。受此类3D螺旋微结构的启发,清华大学张一慧教授提出了一种基于周期性三维晶格结构的柔性三维网络材料仿生设计,其中周期性排列的螺旋微结构作为连接晶格节点的构件。

 

本文要点:

1与金属/聚合物泡沫材料只在压缩下产生J形应力应变响应不同,该方法开发的软三维网络材料在压缩和拉伸下几乎沿任意加载方向都能产生J形应力-应变响应。对于以缺失微结构形式出现的随机缺陷,实验测量表明缺陷密度在5%以上的软三维网络材料具有缺陷不敏感性。

2定量力学建模很好地捕获了关键设计参数对非线性机械响应的影响,这为通过调整螺旋微观结构的几何形状来实现真实生物组织(如心肌)的各向同性/各向异性应力-应变曲线提供了一种设计工具。导电层与软三维网络材料的集成使得柔性压力传感器和具有J形应力-应变曲线的可伸缩导体能够与生物组织相匹配,这预示着其在生物医学设备中的潜在应用。


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DongjiaYan et al. Soft three-dimensional network materials with rational bio-mimeticdesigns. Nat. Commun. 2020, 11 (1), 1180.

DOI:10.1038/s41467-020-14996-5

https://doi.org/10.1038/s41467-020-14996-5



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