乔世璋/Small Methods:光催化产氢与合成高附加值化学品相结合

雨辰

2020-03-25

能源短缺和环境污染的问题使得可持续能源的开发日益迫切。太阳能被认为是理想的取代化石燃料的可持续能源，使用可再生太阳能将水转化为清洁氢燃料可潜在地用于解决全球能源和环境问题。然而，常规的从光催化水分解产生H₂的效率低且稳定性差。在传统的光催化纯水分解反应中，光激发电子用于还原质子以释放出H₂气体，与此同时光激发产生的空穴使水氧化而释放出氧气（O₂）。因此，研究人员通过添加空穴牺牲剂以提高光激发电子-空穴对的分离效率，并通过消耗强氧化光激发空穴来提高稳定性，这种方法的缺点是成本增加和产生了废弃物。最近，研究人员报告了利用包括生物质（例如，纤维素，半纤维素和木质素）及其衍生物（例如糠醇和5-羟甲基糠醛），醇类以及塑料废弃物在内的大量可再生物质用于光催化产氢和合成高附加值的化学品。

有鉴于此，澳大利亚阿德莱德大学的乔世璋教授和Jingrun Ran等人合作，全面总结了这些光催化剂的特性，性能和机理，详细总结了光催化产氢与合成高附加值化学品结合的最新进展，面临的挑战和未来的发展机遇。

本文要点

1）1）概述了使用空穴牺牲剂的H₂析出与选择性氧化，C–H活化和C–C偶联以及非选择性氧化结合的光催化剂的反应机理；2）引入方程来计算选择性氧化的转化率/选择性；3）总结并严格比较最近报道的光催化剂，特别着重于理化特性与性能之间的相关性，以及光催化机理；4）评估当前的进步和挑战。

2）对于光催化产氢生成高附加值化学品，从反应类型上大致可以分为以下几类：1）光催化产氢与选择性氧化反应结合，例如用苯甲醇作为光催化反应底物，氢气产生的同时可以得到重要的化工原料中间体苯甲醛；2）光催化产氢与耦合反应结合，例如用甲醇反应底物，通过选择性耦合反应，可以得到乙二醇；3）光催化产氢与非选择性氧化反应结合，例如光催化聚乳酸分解，产氢的同时会得到多种氧化产物。

总之，该工作有助于促进光催化产氢技术进一步发展。

参考文献：

Bingquan Xia et al. Photocatalysts for Hydrogen Evolution Coupled with Production of Value‐Added Chemicals. Small Methods, 2020.

DOI: 10.1002/smtd.202000063

https://doi.org/10.1002/smtd.202000063