ACS Catal.: 提升低温等离子体催化氧化VOCs效率的新策略

民咕咕

2020-03-27

挥发性有机物（VOCs）是如今造成光化学烟雾与大气污染的主要来源之一，尽管联用低温等离子体与催化剂被证明是一种降解VOCs的有效途径，然而，等离子体-催化剂联用法需要外加热源来活化催化剂来达到较为理想的VOCs降解效果，这一过程需要额外的能量供应。

有鉴于此，浙江大学Huachao Yang，Jianhua Yan和英国利物浦大学Xin Tu等提出了一种绿色光热转化过程活化VOCs催化剂的新策略，团队成员针对此活化过程设计了全新的二氧化锰（MnO₂）负载双功能石墨烯催化剂，并对其降解甲苯（Toluene）的效果与机理进行了深入探究。

本文要点

要点1. 通过等离子体协同化学沉积法成功合成了翅状高通透三维石墨烯泡沫（GFF），并同时承担载体与光吸收的双重功能，随后，通过石墨烯与高锰酸钾的氧化还原反应，成功负载MnO₂翅状薄膜于石墨烯载体上，形成薄膜负载薄膜的多级结构。

要点2. 表征发现，纯的MnO₂光吸收效率较低（≤60%），然而，负载于GFF表面之后，MnO₂的光吸收效率显著提高（>95%），在模拟太阳光（光强度：1000 W m^-2）的照射下，MnO₂/GFF催化剂温度升至55.6 ^oC。

要点3. 模拟太阳光的引入对甲苯的转化与CO₂产物的选择性产生了36-63%的促进作用，因此，尽管MnO₂/GFF催化剂用量（9.8 mg）比一般用量（100-1000 mg）低10-100倍左右，其依然可以在350 J L^-1的能量供给环境下产生高达~93%的甲苯转化效率与~83%的CO₂产物选择性，其甲苯转化能量效率达到12.7 g kWh⁻¹，比未加模拟太阳光的情况下（8.1 g kWh⁻¹）提高~57%，同时，能量消耗比未加模拟太阳光的情况下减少35-52%。

要点4. 通过XPS表征发现，采用光照可以使MnO₂/GFF表面氧活性位点再生，因此，在光照下，MnO₂/GFF表现出良好的自净效果，这使MnO₂/GFF在72 h的连续降解甲苯过程中表现出了优异的稳定性。

要点5. 光照促进MnO₂/GFF降解甲苯效率的机理主要来源于光照使催化剂温度上升，从而显著促进了臭氧的分解（无光条件下：∼0.18 g_O3 g⁻¹ h⁻¹，有光条件下 ∼0.52 g_O3 g⁻¹ h⁻¹），产生了更多的含氧自由基，从而促进了甲苯在催化剂表面的氧化；同时，MnO₂/GFF在光照下优异的自净功能也保证了其持续的降解效果。

总之，该研究为VOCs降解提供了新的策略，同时，也为合理利用自然界丰富的太阳能提供了新的思路，其催化剂设计与激励阐述对今后相关的研究具有重要借鉴意义。

参考文献：

Bo et al., Solar-Enhanced Plasma-Catalytic Oxidation of Toluene over a Bifunctional Graphene Fin Foam Decorated with Nanofin-like MnO₂, ACS Catal., 2020.

DOI: 10.1021/acscatal.9b04844

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b04844