王定胜等Nano Res.综述：调节单原子催化剂的局部配位环境，提高催化性能

雨辰

2020-04-06

为了提高催化剂的催化性能，研究人员对催化剂的局部配位环境进行了长时间的研究。特别是随着单原子催化剂(SACs)的发展，配位环境的研究已经深入到原子水平。中心金属原子周围的配位原子对其催化活性、选择性和稳定性起着重要的作用。近年来，通过对配位原子、配位数和二配位或高配位壳层的精确调节，使SACs的催化性能得到了显著提高，这为SAC的进一步发展提供了新的机遇。

有鉴于此，清华大学王定胜教授、北京理工大学Hongpan Rong等人，讨论了配位环境的表征、局部配位环境的调节以及它们相关的可调催化性能。

本文要点

1）首先讨论了配位环境的表征，主要涉及X射线衍射技术，原位技术和理论预测，然后按载体材料和配位原子分类，系统地讨论了最近报道的SAC的局部配位环境，特别是关于中心金属原子配位环境的调节及其对催化性能的影响。

2）调整配位环境并优化SAC的催化性能仍然面临一些挑战。（1）SACs配位环境的详细表征对于双金属位点SACs和多壳配位SACs等复杂情况仍然不令人满意。迄今为止，可以通过环形暗场STEM或像差校正STEM直接观察到特定载体（主要是2D过渡金属二卤化金属）的某些特定配位，但由于技术限制，常规载体材料的表征仍然受到限制。（2）迄今为止，催化过程中配位环境和相关电荷转移的表征主要取决于理论模型，如何直接观察催化过程中的动态变化是一个有吸引力的挑战。新的原位技术，例如原位扫描隧道显微镜和原位像差校正的STEM，可能有助于理解催化机理和进一步的理论研究。

3）（3）具有精确设计的配位环境的新型SAC可能表现出新颖的催化性能。如前所述，配位原子会显着影响中心金属原子的电子和几何结构。（4）调整SAC配位环境的策略可以为大规模合成SAC提供新的机会。例如，锚定在各种载体上的金属纳米颗粒由于配位环境的原因，可以通过轻松进行的机械处理而转变为SAC。同时，大多数非均相催化剂由块状或纳米级金属材料组成。因此，现有的多相催化剂的后处理可能是大规模合成工业应用SAC的普适策略。

总之，SACs配位环境的研究可以帮助研究人员深入研究催化过程中的结构演变和作用机理，有助于为今后的SACs研究提供新的思路。

参考文献：

Li, X., Rong, H., Zhang, J. et al. Modulating the local coordination environment of single-atom catalysts for enhanced catalytic performance. Nano Res. (2020).

DOI: 10.1007/s12274-020-2755-3

https://doi.org/10.1007/s12274-020-2755-3