麦立强Nanoscale:原位监测热力学亚稳态的1T-MoS2在纳米尺度上的电化学相变

雨辰

2020-04-22

1T-MoS₂由于其丰富的活性位点和良好的导电性，在析氢反应(HER)中得到了广泛的应用。然而，由于扭曲的晶体结构，1T-MoS₂在热力学上是亚稳态的。最近，研究人员在HER处理后检测到J₁和A_1g拉曼峰，并确认2H-1T相具有良好的稳定性。因此，连续的HER很可能将1T-MoS₂转化为稳定的2H-1T混合相。在HER过程中对1T-MoS₂单个纳米薄片的原位表征对于理解纳米尺度下的电催化行为具有重要意义。

有鉴于此，武汉理工大学麦立强教授等人，通过新颖且温和的电化学处理成功地获得了具有优异的HER性能的2H-1T混合相MoS₂纳米器件，将拉曼光谱和原子力显微镜相结合，在纳米尺度上对相变过程进行原位监测。

本文要点

1）通过将N-丁基锂插入2H-MoS₂中构建了一个单独的1T-MoS₂纳米片微纳米器件。然后，将器件保持在450 mV的超电势（η）处，该电势远低于起始电势，持续20分钟以确保连续的HER。通过这种电化学处理，成功地获得了2H-1T的混合相，并通过原位拉曼和原子力显微镜（AFM）监测了电化学相变。

2）2H-1T相的HER性能优于1T-MoS₂相和2H-MoS₂相。

3）基于观察到的现象，通过理论计算得出结论，改善HER性能的原因是由于2H-1T相的边界相对于2H和1T相具有更有利的ΔGH*，2H-1T相具有最佳的氢吸附能。

总之，该工作表明由电化学相变获得的混合相具有优异的催化性能，这为改善TMDs的催化活性提供了新的方向。

参考文献：

Junxiao Huang et al. In situ monitoring of the electrochemically induced phase transition of thermodynamically metastable 1T-MoS₂ at nanoscale. Nanoscale, 2020.

DOI: 10.1039/D0NR02161J

https://doi.org/10.1039/D0NR02161J