JACS Angew AM发不停，OER催化材料到底该怎么做？

微著

2020-04-28

氢能源的大规模利用依赖于光/电催化全解水过程，全解水包括析氢（HER）和析氧（OER）两个半反应。相较于HER而言，OER具有更慢的反应动力学特性，是限制全解水催化性能的决定因素。这一问题的解决依赖于OER过程机理研究和材料调控，因此寻找价格低廉、储量丰富且催化性能优异的析氧催化剂成为近年来研究的热点。近日来，国内外众多课题组在OER材料设计调控以及对应机理研究方面有许多新的进展，从这些最新发表的工作中可以一窥OER材料研究前沿热点。

1. Nat. Commun.: 通过Fe掺杂和Co空位实现CoSe₂的OER活性极限

设计用于清洁氢气生产的高效水分解电催化剂对于现代社会的可持续发展至关重要。通过掺入掺杂剂、空位、应变、异质结构等的电子结构工程是高效催化剂设计的核心，因为它可以有效地调节反应中间体的结合能。然而，以往的研究大多只利用一种技术来调节电子结构，因此催化性能并不令人满意。例如，CoSe₂对OER反应具有中等的催化活性，而Fe的掺杂已被证明是提高性能的有效途径。然而，是否可以通过合并其他缺陷(如阴离子和阳离子空位)来协同地进一步增强活性，目前尚未见报道。两种或两种以上缺陷结构的适当结合是实现近最优电子态和理想中间体结合能的关键，这是构建高效水分解电催化剂的关键。

有鉴于此，澳大利亚格里菲斯大学赵惠军教授等人，通过结合铁掺杂剂和Co/Se空位来充分挖掘原子厚度的CoSe₂纳米带对OER的催化潜力。

本文要点

1）将不同的缺陷结构掺入原子薄CoSe₂纳米带中以进行OER催化。Fe掺杂和Co空位的组合可协同优化电子态和Co₂位点上的中间体结合能，这是催化活性显着增强的原因。

2）通过实验和理论计算，发现最好的催化剂是CoSe₂-D_Fe-V_Co，活性最高的中心是与V_Co最近的表面Fe位点相邻的Co₂位点。

3）Fe掺杂和Co空位协同优化了Co₂的电子状态，因此OH*的结合能大大降低，达到了很高的催化活性。相比之下，Se衍生的O空位对Co*处O*的结合能有明显影响，这导致相对较高的超电势和较低的催化活性。

总之，该工作证明了具有两个或多个缺陷结构的适当组合的电子结构调节策略可以有效地提供催化性能，这为合理设计用于各种电化学反应的高效催化剂提供了一种新的思路。

Dou, Y., He, C., Zhang, L. et al. Approaching the activity limit of CoSe₂ for oxygen evolution via Fe doping and Co vacancy. Nat. Commun. 11, 1664 (2020). 

DOI: 10.1038/s41467-020-15498-0

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15498-0

2. JACS: 高熵钙钛矿氟化物用作高效催化氧析出（OER）反应

高熵钙钛矿氟化物在电催化反应中具有很大的应用潜力。但是由于合成过程的高温和对高熵材料的理解有限，高熵钙钛矿氟化物在电催化领域的潜力还没有被完全挖掘。鉴于此，来自田纳西大学和橡树岭国家实验室的Dai Sheng 教授团队发展了通过水热法与机械化学法相结合，实现了高熵钙钛矿氟化物的简便合成，并将其用于催OER反应，表现出优异的性能。

本文要点：

1）通过水热法与机械化学法相结合，在沸腾的溶液中实现了高熵钙钛矿氟化物的低温和简便合成。

2）所得的高熵钙钛矿氟化物表现出优异的OER性能，其过电势低于单组分的钙钛矿氟化物。

3）高熵钙钛矿氟化物的优异性能可以归结为高度分散的活性位点、低的电荷转移电阻和高的质量传输速率。

Tao Wang et al. High-Entropy Perovskite Fluorides: A New Platform for Oxygen Evolution Catalysis. JACS, 2020.

DOI:10.1021/jacs.9b12377

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12377

3. JACS: MOF六边形纳米板：自下而上法合成、拓扑转化和高效OER

具有扩展侧表面和原子厚度的二维（2D）纳米材料由于其有趣的理化性质而受到越来越多的关注。基于结构拓扑合理设计和自下而上合成是一种获得定义明确的几何形态的二维金属有机框架（2D MOFs）的有希望的方法。近日，中南大学Xiaohe Liu，郑州大学Yijun Cao，日本国立材料科学研究所Renzhi Ma等合作，报道了一种新颖的六角形二维MOF纳米板的拓扑引导自下而上法合成。

本文要点：

1）作者通过扭曲的（3,4）连接的Ni₂（BDC）₂（DABCO）（BDC = 1,4-benzenedicar-boxylic acid，DABCO = diazabicyclo[2.2.2]octane）构筑六边形通道，并用作模板。在吡啶的抑制和调节下，通过取代抑制过程实现了该新型的二维镍基MOF六角形纳米板合成，并通过调控吡啶的剂量来控制纳米板的厚度。

2）作者进一步经过热解处理将该MOF纳米板转变为N掺杂的Ni @碳电催化剂，实验表明，在析氧反应（OER）中，达到10 mA cm^-2的电流密度，过电位低至307 mV。

该工作为拓扑学指导的自下而上法合成具有独特形态的MOF材料铺平了道路，为合理设计2D氮掺杂金属合金@碳催化剂提供了新的策略。

Yifan Lin, et al. Metal-organic Frameworks Hexagonal Nanoplates: Bottom-up Synthesis, Topotactic Transformation and Efficient Oxygen Evolution Reaction. J. Am. Chem. Soc. 2020, 

DOI: 10.1021/jacs.0c01916

https://doi.org/10.1021/jacs.0c01916

4. JACS: NiO上超高负载Ir单原子实现高效OER

高负载量的单原子电催化剂在能源转换和存储应用中具有广阔的前景。近日，南方科技大学Meng Gu，Hu Xu，俄勒冈州立大学Zhenxing Feng等合作，报道了一种简便的方法合成了在氧化镍（NiO）基质上具有空前的高Ir单原子负载量的（约18wt％）电催化剂，并用于氧析出反应（OER）。

本文要点：

1）实验表明，该催化剂达到10 mA cm^-2的电流密度过电势为215 mV，并且在碱性电解液中具有高的OER电流密度，在1.49 V（相对于RHE）时分别超过NiO和市售IrO₂ 催化剂的57倍和24倍。

2）系统的表征表明Ir原子分散在NiO的最外表面，并通过共价Ir-O键稳定，从而诱导了孤立的Ir原子在4+的氧化态。

3）DFT计算表明，取代的单原子Ir不仅充当OER的活性位点，而且激活NiO的表面反应性，从而导致OER性能的大大提高。

该工作开发的高负载量单原子催化剂合成方法可以扩展到其它氧化物载体，并为单原子催化剂的工业应用铺平道路。

Qi Wang, et al. Ultrahigh-loading of Ir single atoms on NiO matrix to dramatically enhance oxygen evolution reaction. J. Am. Chem. Soc. 2020, 

DOI: 10.1021/jacs.9b12642

https://doi.org/10.1021/jacs.9b12642

5. JACS: 调控烧绿石结构Ru基催化剂中的晶格氧结合增强OER活性

烧绿石结构Ru基催化剂，即成分为A₂Ru₂O_7-δ的氧化物，是最近出现的酸性条件下最先进的氧气释放反应（OER）催化剂。近日，苏黎世联邦理工学院Christoph R. Müller，Alexey Fedorov等将组成为Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ（M = Cu，Co，Ni，Fe，Y）的钇钌烧绿石结构催化剂用于OER，研究了A位点取代对OER的活性影响。

本文要点：

1）作者发现，钇钌烧绿石结构Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ催化剂中的A取代位控制着该材料表面氧空位（V_O）的浓度，而 V_O浓度的增加与高的OER活性相关。

2）在Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ材料中，Ru的氧化态保持不变，这对研究M取代基对氧结合能以及OER活性的作用是必须的。作者发现Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ材料中氧的易变性与相应的二元氧化物MO_x的形成焓以及DFT衍生的V²_2p-d矩阵元素的值相关。

3）CuO具有相对较弱的M–O键，这与烧绿石结构的Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ中的表面氧结合减少，V_O表面位点的形成能降低等相关。

该工作报道了一种改善的OER性能的新型催化剂Y_1.8M_0.2Ru₂O_7-δ，并为活性电催化剂的设计提供了指导。

Denis A. Kuznetsov, et al. Tailoring Lattice Oxygen Binding in Ruthenium Pyrochlores to Enhance Oxygen Evolution Activity. J. Am. Chem. Soc. 2020, 

DOI: 10.1021/jacs.0c01135

https://doi.org/10.1021/jacs.0c01135

6. JACS：纯相β-NiOOH具有不依赖于晶面的析氧活性-不同化学物质有相似的过电势

近日，美国普林斯顿大学Emily A. Carter教授等人发现β-羟基氧化镍（β-NiOOH）是一种有前途的析氧反应（OER）电催化剂，OER是水分解中较为困难的半反应。

本文要点

1）在这项研究中，他们回顾了原始β-NiOOH的两个最丰富的晶体学切面（0001）和（1010）的OER活性。使用混合密度泛函理论对这两个方面的各个活动位点进行建模，该模型在系统的电子描述中包括精确的非局部Fock交换的一部分。

2）通过评估热力学OER的过电势，结果表明，在每个晶体学面上考虑的两个活性位点都表明OER活性彼此显着不同。然而，发现在两个小平面上计算出的最低OER过电势彼此相似，并且可与先前在β-NiOOH的（1211）小平面上的（1211）小平面上的4倍晶格氧配位的Ni位相的超电势相比较。

3）这一发现表明，迄今为止研究的所有低折射率面都可能与实验观察到的原始β-NiOOH的OER活性有关。但是，这三个晶体学方面的最低过电势活性位点通过不同的机制起作用，这突出了考虑潜在电催化剂的每个晶体学方面的多个OER途径和中间体的重要性。

4）具体而言，他们的工作表明，考虑到先前被忽略的活性位，过渡金属离子的氧化态，反应中间体和晶格氧稳定性，对于揭示原始β-NiOOH上具有最低的过电势至关重要。

Ananth Govind Rajan, John Mark P. Martirez, Emily A. Carter, Facet-Independent Oxygen Evolution Activity of Pure β-NiOOH: Different Chemistries Leading to Similar Overpotentials, J. Am. Chem. Soc.2020

DOI: 10.1021/jacs.9b13708

https://doi.org/10.1021/jacs.9b13708

7. Angew.: 调节电子密度增强Co₃O₄基催化剂的OER催化性能

氢能是一种理想的清洁能源，但氢源主要都是以水(H₂O)的方式存在，单独以氢气分子(H₂)存在的量非常少。因此，生产氢气是氢能源应用的首要环节。目前，在电解水制氢技术最为成熟，已经开始在工业上用于制备高纯氢。而设计制备高效、稳定、廉价的析氧（OER）电催化剂是目前的重中之重。尽管研究人员已经开发了许多策略来提高析氧反应（OER）的效率，但如何精确适当地调节催化剂表面的电子性质以提高催化活性仍然是一个挑战。

有鉴于此，武汉大学肖湘衡教授等人合作证明了可以通过氩离子辐射方法可以有效地调节Co₃O₄的表面活性电子密度，制备的Co₃O₄基催化剂表现出优异的OER催化性能。

本文要点

1）X射线光电子能谱，基于同步加速器的X射线吸收能谱，紫外光电子能谱仪和密度泛函理论计算均证明Co₃O₄的表面活性电子密度中心已经正确上移，从而对氧基的吸收能力显著增强。

2）经过优化的基于Co₃O₄的催化剂在10 mA/cm²时的超电位为260 mV，Tafel斜率为54 mV/dec，优于基准RuO₂催化剂的性能，表明这是一种非常优异的Co基OER催化剂。

总之，除此之外，这种活性电子密度调节方法为了解钴基氧化物的OER机理提供了新的视角，对于合理设计制备高活性、高稳定性的电催化剂具有重要的指导意义。

Dong He et al. Active electron density modulation of Co₃O₄ based catalysts endows highly oxygen evolution capability. Angewandte Chemie, 2020.

DOI: 10.1002/anie.202001681

https://doi.org/10.1002/anie.202001681

8. Angew：通过纳米银修饰的过渡金属氢氧化物催化剂增强析氧反应

电化学水分解法可几乎没有污染的产生高效纯氢能源，被认为是解决能源危机和环境污染的最有前景的应对策略。氧气析出反应（OER）是水电解的重要半反应。但是，具有四电子转移的多步反应（4OH^-→2H₂O+4e^-+O₂，E=1.23 V，相对于RHE）会导致反应动力学上的迟缓，从而进一步限制了可再生能源技术的商业化。到目前为止，公认的OER最先进催化剂是IrO₂和RuO₂，而相对较高的成本和稀缺的资源限制了其广泛应用。因此，研制成本低，性能优越，实用性强的催化剂具有重要意义。

为了应对这一挑战，天津大学胡文彬和韩晓鹏等人报道了一种通过在室温下的自发氧化还原反应（SRR）来合成了纳米银修饰的过渡金属氢氧化物（TMHs）复合材料OER催化剂的新方法。 

本文要点：

1） 银离子和TMH之间的自发氧化还原反应提供了一种简单而便捷的途径来建立有效而稳定的异质结构，从而可以增强析氧反应（OER）活性。

2） 在碳纤维布上生长的Ag@Co（OH）x具有出色的OER活性和耐久性，甚至优于贵金属IrO₂和许多先前报道的OER电催化剂。

3） 实验和理论分析共同证明:Ag和Co（OH）₂之间通过强电子相互作用将银簇激活为催化OER的活性位点，有效地优化了与反应中间体之间的结合能，从而促进了OER动力学过程。

Zhao Zhang, et al. Spontaneous Synthesis of Sliver Nanoparticles Decorated Transition‐Metal Hydroxides for Enhanced Oxygen Evolution Reaction, Angew. Chem. 2020

DOI: 10.1002/ange.202001703

https://doi.org/10.1002/ange.202001703

9. Angew: 铁离子对层状双金属氢氧化物在析氧反应（OER）中活性的影响

氢氧化镍铁是碱性介质中OER的基准催化剂。实验表明，铁离子的存在对于层状双金属氢氧化物的催化活性至关重要。然而，铁离子在催化反应中扮演的角色仍然存在很大的争论。本文中， 通过氧同位素标记和原位拉曼实验，洛桑联邦理工学院胡喜乐教授团队阐明了铁离子提高层状镍铁氢氧化物OER活性的起源，为设计高OER活性催化剂提供了新思路。

本文要点：

1. 通过氧同位素标记和原位拉曼实验，实验可分别获得不同镍铁比例的层状氢氧化物中两种金属反应位点的转换率（TOF）；  

 2. 在OER反应中，铁离子反应位点的TOF是镍离子反应位点的20-200倍；  

 3. 铁离子含量越高，层状镍铁氢氧化物的结构越紊乱。

 4. 铁离子活性位点的TOF和层状镍氢氢氧化物的结构紊乱程度符合典火山模型，层状镍铁氢氧化物中的铁离子通过破坏氧化氢氧化镍的结构提高了OER反应活性。

Seunghwa Lee et al. Deciphering iron-dependent activity in oxygen evolution catalyzed by nickel iron layered double hydroxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2020

DOI:10.1002/ange.201915803

https://doi.org/10.1002/ange.201915803

10. Angew: 配位可调的自生磷酸钴用于电催化水氧化

电催化产氧反应（OER）对于质子和电子的产生至关重要，用于多个环境临界阴极反应中，如H₂的生成，N₂的还原和CO₂的还原。电催化OER涉及复杂的电子转移过程，动力学缓慢，并在反应过程中造成大量能量损失。因此，廉价的过渡金属基电催化剂是一种有前景的OER候选物。其中，钴基材料显示出优异的活性和稳定性。在许多钴基材料中，金属配位环境与电催化水氧化性能之间的关系是未知的。有鉴于此，陕西师范大学的张伟设计了一个理想的基于磷酸钴的模型，以探索金属配位环境对OER活性的影响。

本文要点

1）通过简单地除去Co₃(PO₄)₂·8H₂O中的配体水，成功地将钴的几何结构从八面体调整为四面体。获得的两种材料中除配位结构外的其他特征保持相似。因为这两种材料在结构和形态上有许多相似之处，使其成为研究与Co配位环境有关的水氧化的重要模板。这两个类似物显示相似的OER动力学，但无水Co₃(PO₄)₂·8H₂O的OER活性大大提高。

2）根据拉曼和原位XAS结果证明，来自Co四面体位点的较高内在活性是因为在OER过程中更容易形成活性高价钴（氢）氧化物中间体。这项工作不仅为Co基的OER电催化剂提供了一定的见解，而且为研究金属几何形状对电催化的影响提供了参考系统。

Jing Qi et al. Autologous Cobalt Phosphates with Modulated Coordination Sites for Electrocatalytic Water Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed. (2020)

DOI:10.1002/anie.202001737

11. AM：具有自旋极化通道的反铁磁反尖晶石LiCoVO₄用于高效OER

探索用于析氧反应（OER）的高效催化剂对于水电解至关重要，具有合理活性的低成本过渡金属氧化物引起了人们的广泛关注。最近，人们认为OER反应物和产物的不同自旋构型会导致缓慢的反应动力学，具有磁极化通道的催化剂可以选择性地去除具有相反磁矩的电子，并在OER期间保持整体自旋，从而增强三重态氧分子的产生。

近日，南洋理工大学Zhichuan J. Xu等人发现反铁磁反尖晶石氧化物LiCoVO₄包含d⁷ Co²⁺离子，这些离子可以在活性八面体位点稳定存在，具有高自旋态S= 3/2（t_2g⁵e_g²）。

在高自旋构型下，每个Co²⁺的理想磁矩为3 μ_B，从而使尖晶石的边缘共享的Co²⁺八面体被磁极化。密度泛函理论模拟结果表明，所研究的层状反铁磁LiCoVO₄中含有磁性极化通道，自旋传导通道中每个过渡金属原子的平均磁矩（μ_ave）约为2.66 μ_B。在OER过程中，这些通道能够增强自旋取向电子从反应物中选择性的去除，从而促进三重态氧分子的产生过程中适当磁矩的积累。此外，通过实验证明该报道的LiCoVO₄具有优良的OER活性。

Riccardo Ruixi Chen, Yuanmiao Sun, Samuel Jun Hoong Ong, Shibo Xi, Yonghua Du, Chuntai Liu, Ovadia Lev, Zhichuan J. Xu. Antiferromagnetic Inverse Spinel Oxide LiCoVO4 with Spin‐Polarized Channels for Water Oxidation. Advanced Materials. 2020

DOI: 10.1002/adma.201907976

https://doi.org/10.1002/adma.201907976

12. AM：具有多级纳米孔结构的柔性Co-Mo-N/Au电极，作为OER的高效电催化剂

氧析出反应（OER）是许多重要能源转换技术的关键步骤，包括通过电化学水分解产生氢气、再生燃料电池和可充电金属空气电池，这些技术在大规模储存丰富但只有间歇性可用的可再生太阳能和风能方面有很大的潜力。由于OER的反应动力学本质上是缓慢的，并且最先进的电催化剂活性不足，这些可再生能源转换装置在实际应用中一直受到低运行效率的困扰。设计高效、稳定的析氧反应电催化剂是许多可再生能源储存和转化装置的关键。

在此，吉林大学蒋青教授、郎兴友教授报道了一种由三维垂直排列的双金属钴钼氮化纳米片和双连续纳米孔金(NP Au/CoMoN_x)组成的自支撑单片混合电极作为高效的电催化剂，以促进碱性介质中水氧化反应动力学。

凭借具有大而可触及的CoMoO_x表面，CoMoN_x纳米薄片具有显著增强的电催化活性，而纳米孔Au骨架有利于电子传递和质量传输，NP Au/CoMoN_x电极在1 m KOH中表现出优异的电催化性能，具有较低的起始过电位（166 mV）和Tafel斜率（46 mV dec^-1）。其只需370 mV的低过电位就可以达到1156 mA cm^-2的超高电流密度，比游离CoMoN_x纳米片高约140倍。优异的电催化性能使其成为水电解OER催化剂的一个有吸引力的候选对象。

Rui-Qi Yao, Hang Shi, Wu-Bin Wan, Zi Wen, Xing-You Lang, Qing Jiang. Flexible Co–Mo–N/Au Electrodes with a Hierarchical Nanoporous Architecture as Highly Efficient Electrocatalysts for Oxygen Evolution Reaction. Advanced Materials 2020, 1907214.

DOI: 10.1002/adma.201907214

https://doi.org/10.1002/adma.201907214

13. AM：有机小分子活化过渡金属泡沫用于高效的析氧反应

日益加剧的环境和能源问题给现代社会的发展带来了巨大的挑战，电化学解水是一种很有前景的可持续发展的氢能转换、储存和运输技术。设计开发低成本、高效、耐用的析氧反应电催化剂对电化学水分解的实际应用至关重要。

近日，中国科学院大学胡劲松研究员，湖南大学黄维清教授和北京分子科学国家实验室Jiang Lang等人发现，有机小分子(六溴苯，HBB)可以通过简单的Br诱导固相迁移过程，直接演化嵌入在类石墨烯薄膜(M‐NM@G)中的金属纳米片，从而活化商用过渡金属(Ni、Fe和NiFe)泡沫。

本文要点

1）系统的研究表明，HBB可以通过C-Br键的断裂和C-C键的形成，在块状金属泡沫基材上共形生成石墨烯状网络结构。同时，裂解的C-Br片段可有效地从块状基质中提取金属原子，从而原位形成嵌入在石墨烯状薄膜中的过渡金属纳米网。

2）因此，这种功能性纳米结构可以作为一种高效的OER电催化剂，具有较低的过电势和出色的长期循环稳定性。具体而言，对于NiFe-NM @ G，达到100 mA cm^-2的电流密度所需的过电势仅为208 mV，可以与最优异的OER电催化剂相媲美。

3）该工作提出了一种非常具有潜力的通用策略，可通过与有机小分子的相互作用将块体过渡金属直接转变为纳米结构的功能性电催化剂，为有机小分子在能源技术中的应用开辟了机遇。

Jing Zhang; Wen‐Jie Jiang; Shuai Niu; Hantang Zhang; Jie Liu; Haiyang Li; Gui‐Fang Huang; Lang Jiang; Wei‐Qing Huang; Jin‐Song Hu; Wenping Hu. Organic Small Molecule Activates Transition Metal Foam for Efficient Oxygen Evolution Reaction. Advanced Materials, 2020.

DOI: 10.1002/adma.201906015

https://doi.org/10.1002/adma.201906015

14. 楼雄文&高书燕AM: 双壳镍铁双氢氧化物纳米笼实现高效OER反应

精细设计用于析氧电催化剂的纳米结构是加速水分解反应动力学的重要策略。南洋理工大学楼雄文和河南师范大学高书燕等人通过简单的一锅自模板法合成了具有超薄纳米片组装的可调壳层的Ni-Fe层状双氢氧化物（LDH）纳米笼。

本文要点：

1）从纺锤状的MIL-88A（MOF）颗粒开始，通过在混合溶液中同时进行蚀刻和共沉淀反应，获得了具有分层特征的双壳Ni-Fe LDH纳米笼。通过调节溶剂组分之间的体积比，调节界面处的模板蚀刻，可以实现精确地控制壳的数量。

2）得益于具有大的电活性表面积和优化的化学组成的双壳结构， Ni-Fe LDH纳米笼对碱性电解质中的OER反应表现出优异的电催化活性。特别是，双壳的Ni-Fe LDH纳米笼可以在246 mV的低过电势下实现20 mA cm^-2的电流密度，并具有出色的稳定性。

Jintao Zhang, et al. Designed Formation of Double‐Shelled Ni–Fe Layered‐Double‐Hydroxide Nanocages for Efficient Oxygen Evolution Reaction, Adv. Mater., 2020

DOI: 10.1002/adma.201906432

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906432

15. AM: 水化效应促进Ni-Fe氢氧化物催化剂中性水氧化

能够在中性电解质中对氧析出反应（OER）进行高效催化的催化剂对于生物混合燃料和化工生产都十分重要。通常，中性电解液介质中的反应物浓度都比较低，这就要求催化剂要同时能够促进水的吸附和解离过程。

最近，南开大学的Bo Zhang 和Xiaodan Zhang以及加拿大多伦多大学的Eward H. Sargent等通过密度泛函理论的计算发现向Ni-Fe催化框架中加入水化的金属离子能够有助于提高靠近活性位点的水的吸附能力。

本文要点

1）他们利用简单的溶胶-凝胶手段向Ni-Fe催化框架中引入了水化增强效应的Mg²⁺等金属离子和水化消除效应的Ba²⁺等金属离子并对其催化效果进行了研究比较。

2）研究发现，Ni-Fe-Mg催化剂在中性电解液中在10mA/cm²的电流密度下的过电位为310mV,这超过传统的IrO2/C催化剂高达40mV。在连续的催化过程中，这种催化剂能够保持稳定长达900h。

3）研究人员通过实验方法和理论计算均发现水化效应促进的电催化剂有利于中性电解液中水分子的吸附和解离，这为发展高效稳定的OER催化剂提供了思路。

Ning Wang, Bo Zhang, Xiaodan Zhang, Eward H. Sargent et al, Hydration‐Effect‐Promoting Ni–Fe Oxyhydroxide Catalysts for Neutral Water Oxidation, Advanced Materials, 2020

DOI: 10.1002/adma.201906806

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906806?af=R