俞建勇院士团队Angew.: 磷掺杂提高Fe-Ni层状双氢氧化物阵列耦合碳纳米纤维催化剂的电催化固氮作用

雨辰

2020-05-03

将电催化固氮的概念转化为应用的关键在于开发高效、低成本的电催化剂。层状双氢氧化物(LDHs)，又称水滑石，由于具有多金属中心和较大的表面积，因此是用于水分解的很有潜力的电催化剂。然而，它们在电催化固氮中的活性并不理想。

有鉴于此，东华大学丁彬研究员、俞建勇院士、Yitao Liu等人，提出了一种简单而有效的磷掺杂方法来调节LDHs中的电荷分布，从而促进氮的吸附和活化，实现了对NRR的优异电催化活性。

本文要点

1）首先，在碳纳米纤维上通过外延生长合成了纳米片结构的Fe-Ni LDH阵列，具有表面积大、活性位点丰富的特点。更重要的是，Fe-Ni LDH进一步被磷掺杂，降低了金属位点周围的电子密度，可以产生更多的空d轨道，促进氮的吸附和活化。

2）而且，P掺杂的LDHs进一步与自支撑的导电基质（即碳纳米纤维膜）耦合，可以防止它们聚集，并确保电荷在界面上的快速转移。

3）制备的P掺杂的Fe-Ni@C纳米纤维催化剂在–0.5 V（vs. RHE）和0.1M Na₂SO₄中的氨产率高达1.72×10–10 mol s–1 cm–2，法拉第效率高达23％，明显优于未掺杂的催化剂。

总之，该工作为水滑石（LDHs）在电催化固氮领域中的应用提供了新的机会。

参考文献：

Bin Ding et al. Promoted Electrocatalytic Nitrogen Fixation in Fe–Ni Layered Double Hydroxide Arrays Coupled to Carbon Nanofibers: The Role of Phosphorus Doping. Angew., 2020.

DOI: 10.1002/anie.202005579

https://doi.org/10.1002/anie.202005579