中南大学AEM综述：用于先进全固态锂电池的石榴石固体电解质

兔兔

2020-05-07

全固态锂电池(ASSLBs)由于其安全性、广阔的电化学窗口和较长的循环寿命，被认为是新一代储能技术的发展方向。固体电解质作为ASSLBs的关键部件，由于其性能较差，能够满足实际应用标准的固体电解质非常罕见。迄今为止，为寻找合适的固态电解质已进行了大量研究工作，并且已取得了巨大进展，尤其是对于石榴石型固态电解质。有鉴于此，中南大学邹国强、Hongjian Peng等人综述了石榴石电解质的离子电导率、电极与石榴石固体电解质的界面以及理论计算在石榴石电解质中的应用。

本文要点：

1）研究人员首先概述了良好固态电解质应具备的特征：i）高离子电导率，以确保锂离子的快速传输；ii）良好的化学/电化学稳定性，可以在反复的放电/充电过程中保持稳定；iii）宽的电化学窗口，可以匹配高压材料，并进一步提高整个电池的能量密度；iv）界面稳定，无副反应。基于这些特性，石榴石固体电解质在所有电解质中脱颖而出。

2）自2007年LLZO发现以来，LLZO系列固态电解质取得了很大的进展。离子电导率增加了一个数量级，但在一定程度上，离子电导率可能已经达到瓶颈。通过元素掺杂和结构控制很难有更大的改进空间。现在最高的锂离子电导率可以接近液态电解质的水平，基本可以满足实际应用的要求。

3）锂枝晶仍然存在于LLZO系列固态电解质中。尽管LLZO电解质具有较高的机械强度和致密性，但仍会发生锂枝晶渗透。有两种主流机制可以解释固体电解质中锂枝晶的形成：i）与液体电解质类似，Li树枝状晶体最初在Li负极/SSE界面成核，然后穿过LLZO电解质颗粒的间隙；ii）固体电解质内部。由于对金属锂在固体电解质上的电沉积研究缺乏足够的评价，需要进一步的研究。

3）电解液与电极材料界面的原位变化过程难以获得。无论是正极电极材料/电解质界面还是负极电极/电解质界面，其界面行为的难以检测给研究带来了麻烦。具有更高时空分布、多维分辨率和理论计算的更先进的表征技术可以帮助理解界面行为。

4）石榴石固体电解质的结构设计和组装策略必须针对所有固态电池进行优化。全电池的LLZO电解质应该具有高能量密度和突出的循环稳定性。

最后，研究人员提出了对该问题的前瞻性发展和替代方法，旨在提高对石榴石电解质的理解，并促进其在固体电池中的实际应用。

Laiqiang Xu, et al. Garnet Solid Electrolyte for Advanced All-Solid-State Li Batteries. Adv. Energy Mater. 2020, 2000648.

DOI: 10.1002/aenm.202000648.

https://doi.org/10.1002/aenm.202000648