ACS Catal：Au38(SR)24/CeO2团簇催化剂的CO氧化催化性能

纳米技术

2020-05-10

维也纳材料化学研究所Noelia Barrabés、西班牙ALBA同步辐射设施、加泰罗尼亚理工大学等通过原位EXAFS/DRIFTS方法和离线STEM-HADDF/XPS方法对Au₃₈(SC₂H₄Ph)₂₄/CeO₂催化剂进行表征，对催化剂在CO氧化反应中的变化进行表征。作者发现150 ℃氧化加热处理能够消除催化剂表面的配体，有机配体组分会消除，同时硫原子保留在Au表面并毒化催化剂。在250 ℃中氧化加热处理能够消除吸附在Au表面的硫（Au-S），因此提高了催化剂的反应活性。在长时间催化反应过程中，作者发现CO引起催化剂界面上的结构变化，CO引起Au的变化、O引起S的迁移。作者通过这项研究对催化剂在催化反应中的团簇变化过程进行了详细分析。

文章要点：

（1）通过Au L₃-edge对催化剂氧化过程中的变化进行分析，通过质谱方法对2 %Au₃₈(SR)₂₄/CeO₂催化剂不同温度中的CO氧化反应活性进行表征。

         在150 ℃中处理，Au₃₈(SR)₂₄的结构发生坍塌，表面烷基脱除，同时硫保留在Au表面并使Au毒化，这种过程中导致CO、O₂无法吸附在Au表面。DRIFT结果显示在118 ℃中CO会吸附在Au⁰上，随后监测到缓慢的SO₃和SO₄生成过程。

参考文献

Stephan Pollitt, Vera Truttmann, Thomas Haunold, Clara Garcia, Wojciech

Olszewski, Jordi Llorca, Noelia Barrabes*, and Guenther Rupprechter

The Dynamic Structure of Au₃₈(SR)₂₄ Nanoclusters Supported on CeO₂ upon Pretreatment and CO Oxidation，ACS Catal 2020,

DOI：10.1021/acscatal.0c01621

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01621