ACS Catal：MOF材料制备单原子总结和展望

纳米技术

2020-05-16

单原子催化剂材料目前展现出广泛的关注，这是因为单原子能够实现最大化的利用每个原子，并且单原子展现出独特的电子性质，近些年中MOF材料在制备单原子催化剂中显示出较好的基底作用，华南理工大学Yingwei Li、Kui Shen等对目前MOF中单原子材料进行总结（主要包括MOF基底与MOF热解生成的碳材料），随后对目前合成单原子催化剂的方法进行展望，对单原子催化反应的发展进行展望。

本文要点：

（1）单原子负载的MOF材料。对合成单原子负载MOF的方法进行总结，结果显示目前高负载量的单原子合成仍然是广泛关注点，同时对单原子催化位点配位环境 的精细调控对实现较高催化活性有关键作用。此外，通过对金属节点、有机配体结构调控能实现在MOF中构建双原子/多原子催化位点，从而可能对特定的催化反应有优势。

（2）MOF衍生结构负载单原子催化剂。MOF材料能作为负载单原子的前驱物材料，通过热解处理能在MOF中有机配位点上负载单原子，大多数情况中通过富N有机配体热解生成N掺杂碳材料，通过在N上负载金属实现了生成单原子结构催化剂。由于热解后的材料稳定性较高，能够在更多的催化反应中应用。此外，催化剂制备方法还有将金属与配体共同负载到MOF中，随后进行热解反应；限域作用制备等。

（3）通过以上方法，能够合成各种单原子催化剂。其中的缺点在于大多数通过热解的合成方法中材料的多孔性被消除，目前合成得到的单原子催化剂在多种重要催化反应中得以应用，比如CO₂还原、N₂还原、氧还原、制氢反应等。目前一些问题需要解决：目前大多数的合成过程中需要用ZIF基的MOF材料，开发其他种类的MOF基底同样有广泛的意义。

参考文献

Haigen Huang, Kui Shen*, Fengfeng Chen, and Yingwei Li*

Metal–Organic Frameworks as a Good Platform for the Fabrication of Single-Atom Catalysts，ACS Catal 2020，

DOI：10.1021/acscatal.0c01459

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01459