Chinese Journal of Catalysis: Cu/CeO2催化剂中铜-氧化铈界面的几何及电子结构研究进展

雨辰

2020-05-26

催化剂的性能主要由粒子尺寸、形貌和界面决定，即活性位点的电子及几何结构。尺寸、形貌可控的纳米催化剂的合成及构-效关系研究一直是催化领域的研究热点。氧化物负载的金属催化剂广泛应用于多相催化反应过程，由于氧化铈的氧化还原性能和铜-氧化铈的强相互作用，Cu/CeO₂催化剂在CO氧化、水气变换、甲醇合成等催化反应中均表现出优异的催化活性。Cu与CeO₂表面化学键合形成的金属-载体界面通常被认为是催化活性中心，但目前对其原子结构还有待进一步研究。

有鉴于此，中科院大连化物所申文杰研究员等人，综述了Cu/CeO₂催化剂中铜-氧化铈界面的几何及电子结构研究进展

本文要点

1）首先讨论了氧化铈形貌和铜负载量对铜的分散度和化学状态的影响规律，总结了铜-氧化铈界面结构的多维度表征结果，然后讨论了Cu/CeO₂催化剂在CO氧化、水气变换及甲醇合成中的活性位结构和反应机制。

2）Cu/CeO₂催化剂活性位点的原子结构与金属-载体相互作用程度密切相关。其中,铜和氧化铈的相互作用主要体现在氧化铈固定铜物种，而铜物种促进氧化铈的氧化还原能力。

3）氧化铈的形貌和铜的负载量是决定界面电子和几何结构的重要因素。常见的纳米氧化铈形貌包括纳米粒子(多面体)、纳米棒和纳米立方体，可分别选择性暴露(111)、(110)和(100)晶面，这些晶面上原子配位环境和化学性能决定了铜-氧化铈的键合方式和界面结构。与暴露{100}晶面的纳米立方体相比，主要暴露{100}/{110}或{111}/{100}晶面的氧化铈纳米棒、暴露{111}/{100}晶面的纳米粒子与铜物种具有更强的金属-载体相互作用，也更有利于铜的分散。

参考文献：

Yan Zhou et al. Electronic and geometric structure of the copper-ceria interface on Cu/CeO2 catalysts. Chinese Journal of Catalysis, 2020.

DOI: 10.1016/S1872-2067(20)63540-9

https://doi.org/10.1016/S1872-2067(20)63540-9