ACS Catal.：具有高暴露Feoct-O-Mntet位点的掺Fe尖晶石纳米颗粒用于低温氨选择性催化还原NO（SCR）

Nanoyu

2020-06-04

开发低温氨选择性催化还原（NH₃-SCR）NO的高活性催化剂和探索高效的催化活性中心具有重要意义同时具有一定的挑战性。

有鉴于此，中国石油大学（华东）柳云骐、潘原报道了以Mn−Fe双金属MOF为原料合成了一系列FeMn_3-xO₄纳米颗粒(NPs)。

文章要点

1）研究人员采用限制性−热解−氧化策略以合成Fe_xMn_3-xO₄ NPs。首先，通过改进的水热合成方法合成了一系列Fe−Mn双金属MoF-74s前驱体。同时，将前驱体记为“Fe-Mn-MOF-y”，其中“y”表示反应物中的Fe/Mn摩尔比。其次，将前驱体在600 °C的氩气中进行热解。最后，将热解后的Fe-Mn-MOF-y在300 °C下氧化，得到掺Fe的Mn₃O₄纳米颗粒，命名为“Fe_xMn_3-xO₄ NPs”，其中“x”是通过电感耦合等离子体(ICP)结果计算得到。

2）研究发现，所有的Fe_xMn_3-xO₄ NPs样品在X射线衍射图谱中都显示出Mn₃O₄结构的衍射峰，HRTEM图像显示出相似的组装纳米粒子的形貌（10 nm）。Fe_0.35Mn_2.65O₄ NPs的高分辨透射电镜图像显示了Fe_0.35Mn_2.65O₄ NPs的0.492，0.301，0.275，0.247和0.228 nm的晶面间距，分别对应于Mn₃O₄结构的(101)，(112)，(103)，(211)和(004)晶格条纹。SAED进一步证实了其具有Mn₃O₄结构。此外，HAADF-STEM和EDS显示Fe_0.35Mn_2.65O₄ NPs的均匀组成。

3）Fe_0.35Mn_2.65O₄纳米颗粒在400000 h^-1的超高GHSV下，180 °C时NO转化率高达90%。研究人员发现了一个有效的Fe_oct−O−Mn_tet位，氧空位在Fe_oct−O−Mn_tet位上的形成能最低，这决定了NO氧化的速率。较高的NO氧化活性可引发“快速SCR”反应，从而提高NH₃-SCR性能。

这项工作不仅为构建具有高本征活性的NH₃-SCR催化剂提供了一条途径，而且为解决与NO催化还原相关的工业难题提供了潜在的途径。

Zhi Liu, et al, Fe-doped Mn₃O₄ spinel nanoparticles with highly exposed Fe_oct−O−Mn_tet sites for efficient selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia at low temperatures, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c01284

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01284