Angew：纳米钌-金属有机骨架催化剂上氨醇中继分子催化CO2甲烷化

Nanoyu

2020-06-10

将二氧化碳催化转化为有用的碳氢燃料是C1化学中的一个关键过程，其中甲烷化是一个特别引人注目的催化反应。但由于CO₂直接还原为甲烷需要一个八电子过程，因此需要强制条件来克服动力学限制。同时，CO₂甲烷化反应是放热反应，高温会恶化反应的整体性能，并导致副产物CO的生成。因此，开发在较低温度下运行的催化系统对于提高工艺效率和避免副产物的形成至关重要。最近，研究人员报道了一种间接的CO₂甲烷化方法，该方法将有机碳酸盐用作中继分子，这是由于从CO₂和环氧化物容易合成碳酸盐。在温和的条件下将有机碳酸盐氢化后，选择性生成甲烷，同时生成二醇。尽管相应的二元醇比环氧化物前体更有价值，但它们不容易转化为有机碳酸酯，从而使工艺变得复杂，因此需要一种高级的中继分子。

有鉴于此，洛桑联邦理工学院Paul Dyson，Kyriakos C. Stylianou报道了一种间接甲烷化方法，通过利用氨基醇作为中继分子，并结合催化剂，该催化剂包含固定在Lewis酸性和坚固的金属有机骨架（MOF）上的纳米钌（NPs) (Ru/SION-105)。

文章要点

1）Ru纳米颗粒均匀分散在MOF晶体表面，粒径分布较窄。因此Ru/SiON-105催化剂具有很高的反应活性。

2）研究发现，该催化剂可有效地将氨基醇转化为恶唑烷酮（与CO₂反应），然后转化为甲烷（与氢反应），同时再生氨基醇中继分子。

该研究为二氧化碳甲烷化提供了一种可持续的、间接的方式，而且该过程可以重复多次。同时，为发现新的二氧化碳甲烷化高效催化剂铺平了道路。

Xinjiang Cui, et al, CO₂ Methanation via Amino-alcohol Relay Molecules Employing a Ruthenium Nanoparticle-metal-organic Framework Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202004618

https://doi.org/10.1002/anie.202004618