Nature Communications：直接和间接Z方案异质结构耦合光体系用于协同CO2还原和H2O氧化

Nanoyu

2020-06-16

太阳能驱动的光催化二氧化碳(CO₂)转化为有价值的有机物或太阳能燃料是解决当前能源和环境问题的一种有吸引力的方法。用水而不是有机物作为电子供体，在可见光下还原CO2是光催化的最终目标。为实现这一前景，在开发高效的光催化剂方面已经投入了巨大的努力。然而，迄今为止，仍然没有一种光催化剂体系是令人满意的。因此开发新型光催化剂或光催化体系实现CO₂的高效转化仍是未来研究的重点。

有鉴于此，福州大学张子重教授，王绪绪教授，国立台湾大学Jeffrey C. S. Wu，中科院大连化物所李灿院士报道了通过控制光沉积的方法构建了Cu₂O-Pt/SiC/IrO_x型复合材料光催化剂，然后以Nafion膜为隔膜构建了一个分离、还原和氧化半反应的人工光合作用体系。

文章要点

1）研究人员通过在SiC表面负载光氧化单元（IrOx）和光还原单元（Cu₂O-Pt）而制备出Cu₂O-Pt/SiC/IrO_x光催化剂。此外，研究人员还构建了一个类似于自然光合作用系统的由两个反应室组成的空间分离的反应系统。一室负载Cu₂O-Pt/SiC/IrO_x光催化剂和Fe²⁺用于CO₂还原，另一室负载Pt/WO₃和Fe³⁺用于H₂O氧化，两室由Nafion膜隔开，允许Fe²⁺和Fe³⁺离子渗透。

2）该人工体系在可见光照射下对CO₂还原为HCOOH和H₂O氧化为O₂表现出良好的光催化性能。甲酸和氧气的产率几乎符合化学计量比，分别高达896.7和440.7 μmol g^-1h^-1。

3）研究发现，人工体系中CO₂还原和H₂O氧化的高效率归功于Cu₂O-Pt/SiC/IrOx型的直接Z型电子结构和间接Z型空间分离的还原和氧化单元，其大大延长了光生电子和空穴的寿命，并防止了产物的逆向反应。

该工作为提高人工光合作用效率提供了一种有效可行的策略。

Wang, Y., Shang, X., Shen, J. et al. Direct and indirect Z-scheme heterostructure-coupled photosystem enabling cooperation of CO₂ reduction and H₂O oxidation. Nat Commun 11, 3043 (2020)

DOI：10.1038/s41467-020-16742-3

https://doi.org/10.1038/s41467-020-16742-3