韩布兴院士ACS Catalysis：含N、P聚合物与Ru配位催化CO2加氢制甲酸盐

Nanoyu

2020-07-09

开发高性能的CO₂加氢催化剂是CO₂利用的关键。

近日，中科院化学所刘会贞研究员，韩布兴院士报道了通过将单核Ru³⁺中心（Ru）与以三聚体和2，6-二氨基吡啶为原料合成的含氮、磷聚合物配位，研制了一种CO₂加氢制甲酸的多相催化剂。

文章要点

1）含有吡啶氮和磷腈氮的聚合物（N含量：25.9wt.%）中的多氮官能团不仅为稳定单核Ru中心提供了一个富含电子的配位环境，而且通过与CO₂分子相互作用促进了CO₂的转化。

2）聚合物配位单核Ru催化剂（Ru/p-DOP-POMs）在水溶液中能促进CO₂加氢制甲酸，转化率高达25.4×10³，而且溶液中甲酸盐浓度可达3.4 mol/L。

3）密度泛函理论计算表明，富电子的单核Ru位可以促进H₂的解离，这是反应的速率控制步骤，从而提高了催化活性。系统研究表明，单个富电子的Ru中心与富氮聚合物之间的协同效应提高了催化效率。

Bingfeng Chen, et al, CO₂ Hydrogenation to Formate Catalyzed by Ru Coordinated with N, P-Containing Polymer, ACS Catal., 2020

DOI: 10.1021/acscatal.0c01678

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.0c01678