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Journal of Catalysis：Pd/C催化剂上甲酸水溶液脱氢高效制氢的机理研究

Nanoyu
2020-07-13


迈向氢能源的一个重大突破是获得一种能够实现安全制氢和储氢的材料。可以从生物质生产过程中大量获得的甲酸（FA）是一种稳定无毒的具有高氢气密度（4.4 wt.%）的物质，将其作为氢源和氢气载体材料已经引起了人们的关注。为此，科研人员已经开发出各种催化剂用于甲酸水脱氢（FAD）反应，以高效制氢。然而，对其反应机理仍缺乏深入的了解。

近日，首尔大学Do Heui Kim报道了制备了一种简单的含超细钯颗粒的Pd/C催化剂，并在可控条件下进行了催化实验：以不同比例和浓度的FA/SF溶液为反应物，改变反应温度。

文章要点

1）实验结果显示，只有FA和SF的溶液表现出缓慢的产氢速率，而当使用FA/SF混合溶液时，其活性显著增强。特别是，与先前的文献报道相比，该催化剂表现出最高的催化活性之一，当使用2 MFA/SF（0.2/1.8）溶液时，在30 °C时的初始周转频率（TOF）值为2832 molgas·molmetal-1·h-1。

2）研究人员结合实验结果和DFT计算揭示了FAD反应机理。水相FAD反应遵循甲酸阴离子脱氢途径，而不是甲酸脱氢途径。同时，甲酸盐阴离子作为主要反应物参与反应。此外，研究人员验证了FAD水溶液的速率控制步骤是氢气的联合脱附。

Yongwoo Kim, et al, Mechanistic insights on aqueous formic acid dehydrogenation over Pd/C catalyst for efficient hydrogen production, Journal of Catalysis (2020)

DOI: 10.1016/j.jcat.2020.06.033

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.06.033




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