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ACS Nano：单原子Fe–Nx–C纳米片中的活性位点，用于将1,2–二氯乙烷选择性电化学脱氯为乙烯

Nanoyu
2020-07-17


1,2-二氯乙烷（DCE）的电化学脱氯是制备高价值乙烯的前瞻性和经济策略之一。然而，探索具有高反应性和选择性的高级电催化剂及其活性位点的鉴定仍然是一个挑战。

有鉴于此，大连理工大学李新勇教授，香港理工大学Guohua Chen报道了一种具有高效Fe-N4配位结构的单原子（SA）Fe–Nx–C纳米片。

文章要点

1）采用盐模板聚合法制备了超薄二维(2D)单原子Fe-NX-Cns催化剂，并对其进行了冷冻干燥和热解。利用过量的六水氯化铁(FeCl3·6H2O)晶体作为2D层状模板，根据其插层反应和化学络合能力，诱导多巴胺盐酸盐(DA)的横向聚合。Fe3+的氧化性能促进了DA的聚合速率，使反应瞬间完成。此外，为了降低表面张力，采用冷冻干燥工艺进行溶剂升华，得到无机-有机杂化层状结构。在氩气气氛下700-900 ℃的热解过程中，孤立的Fe被锚定在掺氮碳纳米片上，形成超薄2D单原子Fe-Nx-Cns催化剂。通过0.05 M H2SO4浸出，可除去残留的铁模板和其它铁物种。在不同温度下制备的Fe-Nx-Cns被记为Fe-Nx-Cns-x。

2）SEM和TEM图像显示，制备的Fe-Nx-Cns具有均匀的二维纳米片状结构。用原子力显微镜（AFM）研究了Fe-NX-CNS的厚度和粗糙度。Fe-Nx-Cns-700、Fe-Nx-Cns-800和Fe-Nx-Cns-900的测量厚度分别为9.36、3.59和7.46 nm，进一步证明了Fe-Nx-Cns的超薄二维纳米结构。XRD分析显示，Fe-Nx-Cns在26.3°和42.8°处有两个宽的衍射峰，分别属于石墨的(002)和(101)面。此外，结合选区电子衍射（SAED）证实了Fe-Nx-Cns中没有晶态铁物种。

3）与工业上使用的20% Pt-C催化剂相比，所制备的单原子电催化剂对DCE脱氯反应具有更高的反应活性和乙烯选择性。

4）通过实验和理论计算相结合，研究人员揭示了Fe-N4结构中原子分散的Fe中心是电化学生成乙烯的主要活性中心。

该研究工作将为SA材料的合理开发提供一条途径，并对DCE脱氯反应产生乙烯的机理提供重要的见解。

Guoqiang Gan, et al, Active Sites in Single-Atom Fe–Nx–C Nanosheets for Selectively Electrochemical Dechlorination of 1,2–Dichloroethane to Ethylene, ACS Nano, 2020

DOI: 10.1021/acsnano.0c02783

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c02783




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