邓渝林Nature Energy：使用氢缓冲催化体系将木质素生物油在常压和低温下转化为烃

Nanoyu

2020-09-08

催化加氢脱氧（HDO）是生物油提质的重要步骤。但是，由于C–O键的良好稳定性，HDO通常需要较高的氢压和高温。

近日，美国佐治亚理工学院邓渝林教授报道了利用由具有低氧化还原电位的多金属氧酸盐H₄SiW₁₂O₄₀（SiW₁₂）和悬浮Pt/C颗粒组成的协同催化剂体系在低温（＜100 ℃）和低氢压（＜1 atm）的条件下，实现了对木质素生物油的有效多相加氢脱氧。

文章要点

1）在双功能催化体系中，SiW₁₂在生物油加氢脱氧中起着三个关键作用。首先，在Pt/C存在下，其迅速氧化H₂气体生成还原的SiW₁₂；其次，它将电子和H⁺离子转移到体相，在Pt/C表面形成活性H*或H₂；第三，SiW₁₂超强酸溶液中氧离子的形成降低了脱氧能。

2）密度泛函理论计算结果表明，SiW₁₂的超酸性极大地降低了通过质子缔合脱水反应进行脱氧的活化能。因此，即使在极低的氢压(<1atm)和同时较低的反应温度(<100°C)下，也能成功地实现高效的HDO，苯酚及其衍生物经过HDO可获得高达90%的碳氢化合物（环己烷、苯及其衍生物）的收率。

Liu, W., You, W., Sun, W. et al. Ambient-pressure and low-temperature upgrading of lignin bio-oil to hydrocarbons using a hydrogen buffer catalytic system. Nat Energy (2020)

DOI：10.1038/s41560-020-00680-x

https://doi.org/10.1038/s41560-020-00680-x