如何做一锅尺寸可调又超级均匀的量子点?

第一作者:Serena Busatto
通讯作者:Celso de Mello Donega
通讯单位:乌得勒支大学
本文亮点:
1)发展了一种新的合成InSb QDs的策略。
2)阐明了QDs的形成机制。
胶体InSb量子点(QDs)的合成方法学仍不成熟,主要是由于缺乏合适的前驱体。
近日,乌得勒支大学Celso de Mello Donega等报道了一种新的合成InSb QDs的策略。
图1. InSb量子点TEM图。
要点1:InSb量子点合成
作者在室温下,通过市售化合物(InCl3,Sb [NMe2] 3和伯烷基胺)原位形成的Sb(III)和In(III)物种之间的路易斯酸碱相互作用来获得 InSb加合物;然后将获得的InSb加合物用作前驱体,在足够高的温度下(>230°C)快速共还原获得胶体InSb QDs,其直径范围为2.8至18.2 nm。
要点2. 形成机制
作者研究了该方法合成的QDs的形成机制,发现它是基于非经典的成核事件,然后是聚集增长机制。
图2. 增长机制。
要点3. InSb量子点结构
合成的QDs具有多尺寸分布,可以通过合成后的尺寸分馏进行分离。研究表明,直径低于7.0 nm的InSb QDs具有闪锌矿晶体结构,而较大的QDs(10 nm)由纤锌矿和闪锌矿QDs的混合物组成。
图3. InSb量子点结构分析。
要点4. 量子点的光致发光
获得的QDs的光致发光具有较小的斯托克斯位移和短的辐射寿命,这意味着其发射是由于带边重组,并且InSb QDs中保留了体相InSb的带隙的直接性质。
图4. 吸收和光致发光谱。
要点5. InSb量子点的带隙与尺寸关系
作者构建了一条尺寸曲线,该曲线将最低能量吸收跃迁的峰位置与QDs直径相关联,这表明胶体InSb QDs的带隙随着尺寸的减小而受到1/d依赖性的影响。
图5. 红外吸收光谱和带隙的尺寸依赖性。
小结
这项工作展现了Sb(III)和In(III)配合物之间的路易斯酸碱相互作用,原位形成了InSb QDs。
参考文献:
Serena Busatto,et al. Luminescent Colloidal InSb Quantum Dots from in Situ-Generated Single-Source Precursor.ACS Nano, 2020
DOI: 10.1021/acsnano.0c04744
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c04744
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