Angew：分散的M-N3C1活性位点用于高效协同催化ORR
Nanoyu
在燃料电池和金属-空气电池等可再生能源技术中，氧还原（ORR）是一个关键反应。研究表明，单原子催化剂（SACs）在这一反应中具有非常重要的作用。SACs的催化性能在很大程度上取决于其活性位点的结构，然而针对SACs活性位点的高活性结构的研究仍然有限。
近日，韩国蔚山科学技术院Jong-Beom Baek，Gao-Feng Han，Hu Young Jeong，中科大傅正平副教授，南京信息工程大学卜云飞教授报道了通过实验和理论相结合的方法研究了掺氮碳纳米片中含有M-N3C1活性位结构的ORR催化作用，该结构由原子分散的过渡金属（如Fe、Co和Cu）组成。
文章要点
1）将三偏甲酸、双氰胺和金属物种的混合物在800 °C氩气气氛中简单热处理3 h，即可得到MNCSs，而不需要进一步的后处理。此外，用类似的工艺制备了不含金属的掺氮碳纳米片（NC）。
2）具有M-N3C1活性位的SACs在酸性和碱性介质中均表现出优异的ORR催化活性，表现出Fe-N3C1>Co-N3C1>Cu-N3C1的趋势。
3）理论计算表明，由于M-N3C1位中M/C原子的d/p轨道之间的相互作用，这些结构中的C原子对M原子表现为协同吸附位，从而实现了双活性位氧还原。与常用的M-N4单活性位机理相比，提出的双活性位机理更有利于氧还原催化，与实验结果吻合较好。
这项工作为探索具有高活性结构的活性位点提供了新的机会，并对各种催化应用的催化机理提供了深刻的见解。
Feng Li, et al, Revealing isolated M-N3C1 active sites for efficient collaborative oxygen reduction catalysis, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI：10.1002/anie.202008325
https://doi.org/10.1002/anie.202008325
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